二硫化钼复合材料对放射性核素吸附性能的研究

• 作 者: 钟玮鸿
• 机 构: 东华理工大学
• 出 处: 东华理工大学
• 发表日期: 2020年01期
• 关键词: 二硫化钼 复合材料 放射性核素 吸附剂 MoS2 动力学模型 制备 水溶液 结果 饱和吸附容量 Langmuir吸附 吸附过程

二硫化钼以良好的化学稳定性、制备方法多样性、活性位点丰富性成为水溶液放射性核素吸附材料的研究热点。本论文通过熔盐电解法制备MoS2吸附剂，进一步复合制备MnO2/MoS2和Ag3PO4/MoS2吸附剂。主要研究了MoS2、MnO2/MoS2和Ag3PO4/MoS2吸附剂微观形貌、表面电位和铀酰离子及碘离子协同吸附效应。具体研究内容如下：
　　以LiCl-KC-(NH4)6Mo7O24-KSCN熔盐体系为电解质，通过调节不同电解参数可控制备MoS2。将制备得到的二硫化钼，分别与二氧化锰和磷酸银复合，制备MnO2/MoS2和Ag3PO4/MoS2吸附剂。并采用SEM、FT-IR、Raman、XRD、Zeta电位和XPS等对材料形貌与性能进行表征。表征结果表明，成功制备了MoS2、MnO2/MoS2和Ag3PO4/MoS2，并将复合材料分别应用于水溶液中U(Ⅵ)和I(Ⅰ)的去除。
　　采用静态吸附实验对溶液pH值、反应时间、反应温度和放射性核素的初始浓度等因素进行了研究，考察其对材料吸附性能的影响。通过准一级和准二级动力学模型、Langmuir和Freundlich吸附等温线模型对MoS2和MnO2/MoS2对U(Ⅵ)的吸附机理进行研究。研究结果表明，MoS2和MnO2/MoS2对U(Ⅵ)的最佳吸附pH值均为5.5，平衡时间分别为300min和90min。动力学研究结果表明，MoS2和MnO2/MoS2吸附U(Ⅵ)过程符合准二级动力学模型，吸附主要是受化学作用控制。等温吸附模型研究结果表明，Langmuir吸附等温模型与其吸附过程更加符合，说明MoS2和MnO2/MoS2对U(Ⅵ)的吸附为单分子层吸附，最大饱和吸附容量分别为48.9mg/g和163.8mg/g，热力学研究表明吸附过程是自发吸热的过程。采用HCl溶液能有效洗脱吸附剂表面上的铀，经过重复使用之后，MnO2/MoS2对U(Ⅵ)的吸附量仅下降了15%。
　　MoS2和Ag3PO4/MoS2对I(Ⅰ)的实验结果表明，其最佳吸附pH值均为7.0，平衡时间分别为180min和120min，吸附符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型，最大饱和吸附容量分别为40.3mg/g和335.7mg/g，吸附是一个自发吸热的过程，采用HCl溶液作为洗脱液时，洗脱效果最好，经过重复使用之后，Ag3PO4/MoS2对I(Ⅰ)的吸附量仅下降了20%。
　　研究结果表明，MnO2/MoS2和Ag3PO4/MoS2复合材料化学性质稳定，且复合后可有效提升MoS2去除水溶液中U(Ⅵ)和I(Ⅰ)的性能，说明复合材料吸附剂具有良好的应用前景。本论文探究了二硫化钼复合材料对放射性核素的吸附性能，可为复合材料对放射性废液的去除提供一定的理论研究和实验支撑。