新型硅胶基质毛细管整体柱的制备及其电色谱研究

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毛细管电色谱整体柱由于具有制备简单、内部结构均匀、通透性和重现性好、无需制备塞子等优点,被誉为新一代的色谱分离介质,已引起广泛关注。硅胶整体柱作为电色谱整体柱家族的一员,有其它整体柱无可比拟的优越性,如高的机械强度、良好的耐溶剂性能、耐高低温性能等等。然而由于其合成的高难度,研究报道较少,目前仅有少数实验室掌握了其制备技术。因此研究开发新型硅胶基质电色谱整体柱,揭示其制备和分离机理具有重要的意义。在本工作中,主要包括以下内容:1.采用有机改性溶胶-凝胶技术制备了毛细管硅胶整体柱。考察了合成关键因素条件(如反应物配比、有机改性剂等)和中孔构建方式对毛细管整体柱结构的影响。在此基础上,对文献报道的溶胶-凝胶技术进行了改进,提出了新的毛细管硅胶整体柱制备方法和技术,得到了较为理想的结果。2.选择了最优化条件合成了性能良好的毛细管硅胶整体柱,通过硅胶表面化学修饰进行表面改性,制备了强阴离子交换/反相混合模式毛细管电色谱整体柱。由于这种整体柱表面带有正电荷,避免了碱性化合物与固定相之间的静电作用,从而避免碱性化合物的峰拖尾或不出峰等现象。3.针对极性化合物分离困难的问题,制备了亲水作用/弱阴离子交换混合模式丙胺基硅胶毛细管电色谱整体柱。在混合模式下详细考察了核苷酸的保留行为,并探讨了可能的保留机理。在亲水作用电色谱模式下有效分离了核苷及碱基、苯酚类等极性小分子化合物。4.首次制备了苯基丙胺基硅胶毛细管电色谱整体固定相。以中性、酸性、碱性等多种溶质为探针,评价了新固定相的电色谱性能。研究表明,该固定相具有良好的反相电色谱性能,通过固定相表面的苯基官能团的疏水和π-π电子作用,对许多芳香性化合物及其异构体具有较高的分离选择性。另外,极性仲胺基团的存在能够在很大程度上掩蔽残留硅羟基对碱性和极性化合物的吸附作用,有效改善整体固定相的立体选择性。5.针对分离碱性和极性化合物的困难,首次成功制备了多胺基硅胶毛细管整体柱。以一系列极性和碱性溶质为探针评价了新固定相的柱性能,并探讨了可能的保留机理。对苯酚类极性化合物主要为亲水作用;碱性四环素类溶质在该三元胺整体柱上为亲水作用和电泳混合保留机理,且峰形对称没有拖
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