鬼臼毒素与5-FU拼合物C069的抗肿瘤活性研究

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鬼臼毒素(PPT)是一种木脂素类化合物,具有抗有丝分裂、抗风湿以及抗病毒等多种生物活性。但由于其本身的毒性,未能在临床中直接使用;不过以其为先导化合物,通过结构修饰改造研发出多种对肿瘤有显著疗效的药物,如依托泊苷、替尼泊苷等。这些药物在使用过程中仍然存在水溶性较差、易产生耐药性等一些缺点,使得治疗效果不是很理想。本实验室在基于活性天然产物开发具有较好生物活性和低毒性的新型抗肿瘤药物的研究中,发现鬼臼毒素的类似物脱氧鬼臼毒素(DDPT)与5-FU的拼合物4’-O-(5-FU-乙酰)-己二胺-丙酰-4-脱氧-4’-O-去甲基鬼臼酯(C069)对A549、HCT-8、HeLa、HepG2等四种肿瘤细胞呈现出较强的细胞毒性。本论文进一步探究了化合物C069的抗肿瘤活性(抗增殖、抗肿瘤迁移和抗血管新生)及作用机制,具体研究结果如下:我们采用了MTT法、细胞免疫荧光法、Western blot法、Transwell小室法、细胞划痕法、鸡胚绒毛尿囊膜(CAM)法、ELISA实验等方法对C069的抗肿瘤活性进行了探究。实验结果表明与阳性对照物VP-16相比,化合物C069对非小细胞肺癌细胞株A549存在明显的细胞活性,而对正常组织细胞WI-38则毒性较低;对于A549细胞的集落形成能力、细胞核形态以及微管蛋白均有显著的抑制破坏活性,能够使细胞周期停滞在G2/M期。C069可以显著抑制干扰A549细胞的迁移及侵袭;同时使MMP-9表达减少和TIMP-1表达增多,明显抑制ERK和p-38的磷酸化水平。这些结果提示我们化合物C069可能是通过抑制ERK和p-38发生磷酸化,进而导致MMP-9表达减少和TIMP-1的表达增多,干扰A549细胞的侵袭过程,达到抑制肺癌细胞A549转移的效果。其次我们也发现C069对内皮细胞HUVECs的增殖也有明显的抑制作用,能够抑制HUVECs小管以及CAM中新生血管的形成,同时也可以显著破坏体外已经形成的小管组织;显著抑制细胞中β-cateinin、MMP-9和MMP-2的表达以及Akt的磷酸化水平,提示我们C069可能是通过抑制Akt的磷酸化而使内皮细胞中β-cateinin、MMP-9和MMP-2表达减少,达到干扰内皮细胞的增殖以及迁移的效果,进而影响了新生血管的形成。本论文的研究结果表明化合物C069同时具有抗增殖、抗肿瘤细胞迁移以及抗血管新生的活性,这为进一步研究开发这类衍生物提供了科学依据,为充分利用地区优势特色资源开发新药奠定了基础。
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