【摘 要】
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非线性光学(NLO)晶体在固体激光器中通过频率转换生成相干光，拓展了激光输出波长的范围，在激光和光电技术中有重要应用。研究人员不断寻找性能优良的NLO晶体，而引入稀土元素也是
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非线性光学(NLO)晶体在固体激光器中通过频率转换生成相干光，拓展了激光输出波长的范围，在激光和光电技术中有重要应用。研究人员不断寻找性能优良的NLO晶体，而引入稀土元素也是合成新的NLO材料的研究思路之一。有效设计合成具有大倍频效应的NLO晶体的关键因素是明确其倍频效应的微观产生机制，而这离不开对晶体的结构性能关系的理论研究。本文选取了三个有较大倍频效应的镧硼酸盐晶体La9Na3B8O27、La2Na3B3O9和La2CaB10O19，采用基于平面波赝势方法的CASTEP程序包，对其进行了基于密度泛函理论的第一性原理计算研究，并计算了它们的线性、非线性光学性质。由三个晶体材料的理论计算结果，我们得到如下结论:晶体的线性、非线性光学系数的理论计算值与实验值取得了合理的一致性，说明采用的计算方法对研究镧硼酸盐的光学性质是适用的;三个晶体的电子能带结构表明氧、硼的p轨道和镧的d轨道是NLO效应的主要来源;原子切割方法的计算结果说明硼氧基团是晶体SHG效应的重要来源，但并非是唯一的重要来源，镧氧基团对倍频系数的贡献不亚于或超过硼氧基团的贡献;SHG-density分析直观地表明SHG效应主要来源于硼氧之间和镧氧之间的电子跃迁。通过这些计算分析，可以知道在镧硼酸盐中，镧元素对晶体的NLO响应起了重要作用，硼氧基团和畸变的镧氧基团共同导致了相对较大的倍频系数，而碱金属或碱土金属对晶体的NLO性质没有显著影响。
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