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传统工业催化领域中所使用的金属或者金属氧化物催化剂较差的可持续性，以及对环境存在污染的可能性等问题激发了人们对绿色可持续性催化体系的研究与探索。纳米碳作为非金属催化剂，因其低成本、高活性、高稳定性、抗积碳及可规模化生产等优势，逐渐展示出替代传统金属催化剂的可能性。目前，碳催化相关工作主要集中在新型高性能碳催化剂的开发和表观活性测试上，对于纳米碳催化反应机理的研究则相对较少。碳催化液相以及电化学反应中的若干关键核心问题，如活性位定性和定量、分子尺度上的反应机理和催化剂构效关系等在领域内尚未达成共识。这些基础问题的存在不仅阻碍了深层次理解纳米碳催化作用的本质，也在一定程度上限制了高性能纳米碳催化剂设计和研发。因此本论文以还原氧化石墨烯以及氧化碳纳米管为碳催化剂模型研究了碳材料在不同的催化反应过程中的活性位点和催化反应机理，并以此为基础对碳材料进行进一步设计和改性，以达到更优催化效果。具体细节如下: (1)以还原氧化石墨烯作为催化剂，利用气相氧化法对其改性以及调节氧官能团的含量和分布。将不同的温度进行将还原氧化石墨烯以及不同温度氧化后的材料用于催化氧化二苯并噻吩反应，可发现氧含量越高的催化剂展现出越高的催化活性。结合XPS分峰分析、拉曼、毒化实验等研究了不同因素对催化活性的影响，得出还原氧化石墨烯上的羰基为催化氧气氧化二苯并噻吩的活性位。通过对反应前后各个含氧官能团的含量的分析以及氢气高温煅烧实验分析的结果证明了还原氧化石墨烯上的某些缺陷位可在反应过程中原位生成含氧官能团，因此也能提升催化剂的催化活性。通过EPR实验证明了还原氧化石墨烯催化氧气氧化二苯并噻吩反应是一个自由基反应。 (2)以oCNTs为催化剂催化活化双氧水氧化二苯并噻吩。并通过引入离子液体OmimPF6来提升oCNTs的催化活性。该实验证明了oCNTs/OmimPF6催化体系对于二苯并噻吩氧化反应优异的催化性能。通过恒温段式TG-MS法可实现对oCNTs表面上不同含氧官能团的定性以及定量分析。随后将oCNTs在不同恒温段下惰性气氛煅烧以除去对应的含氧官能团。结合XPS分析以及官能团滴定实验和模型分子催化实验得出oCNTs表面上的羰基为催化氧化苯并噻吩反应的活性中心。OmimPF6的引入首先可以提高oCNTs在催化体系中的分散性，防止其重新聚集以达到提高活性中心暴露率的效果。其次可以将反应物从正辛烷相中萃取至离子液体相中，增加反应底物与催化剂以及氧化剂的碰撞几率。最后由EPR分析结果证明，OmimPF6可以阻止活性氧物种·OH相互反应生成氧气，从而使得更多的·OH与催化剂与底物发生反应，以此提升催化活性。 (3)混酸氧化处理后得到的碳纳米管NSA CNT可作为高催化活性，高稳定性，可规模化以及可持续的水分解阳极催化剂。通过对不同煅烧温度催化剂的活性对比，发现NSA CNT表面的羟基，羰基以及一些缺陷位均对析氧反应有贡献。基于理论以及实验分析结果提出了在羟基上可能的析氧反应路径。 (4)以oCNT/TEMPO为催化体系可高效电催化HMF氧化至FDCA。oCNT可明显降低HMF的起始氧化电势以及提高氧化反应的电流密度。通过调控反应过程中的施加电压可以调节催化效率，反应速率以及产物分布等。