钙钛矿球状微腔内高品质单模纳米激光研究

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光学微腔作为波长量级的光学谐振腔,可实现对腔内自发辐射和受激辐射的调控。ZnO、GaN、InP等半导体纳米结构可同时作为光学微腔及增益介质使用研发微纳激光器,在光学集成、光通信及激光显示等领域具有广阔应用前景。然而,受微腔品质因子、材料增益及自发辐射耦合效率限制,目前报道的微腔输出模式基本呈现多模结构,激光单色性δλ差,激光品质因子Q偏低,激光阈值PTh较高。因此,发掘新型高增益半导体纳米材料、创新设计及制备新型高效微腔结构是实现微腔中高品质单模激光输出的关键。本文以全无机钙钛矿CsPbX3(X=C1,Br,I)微腔为研究方向,基于CVD制备的高质量球形CsPbX3钙钛矿微腔,实现了高品质、高单色性、低阈值单模激光的宽带、可调谐输出,理论与实验相结合系统研究了各种因素对球形CsPbX3钙钛矿微腔中单模激光性能的影响,具体研究内容如下:  1)形状规则、表面光滑、尺寸可调高质量CsPbX3球状微腔的可控制备。本文基于自主搭建的真空CVD系统,创新实现了~1-10μm球形CsPbX3钙钛矿微腔的可控制备。系统研究了球形钙钛矿样品制备过程中,反应温度(400-650℃)、基片位置(4-12cm)、反应时间(30-60min)、蒸发源比例(1∶1,2∶1,3∶1)及载气速率(1.4-2.4L/h)对所得样品形貌及尺寸的影响,得到球形样品最佳制备条件为:反应温度~600℃;挥发源比例PbI2∶CsI=2∶1,硅片位置8cm;反应时间30-40min;载气速率2.0L/h,其中反应时间、载气速率对样品分散性影响较大,几乎不影响样品形貌,而反应温度、生长位置及蒸发源比例对样品形貌影响较大。  2)CsPbX3钙钛矿球状微腔单光子泵浦高质量单模激光发射研究。通过显微荧光系统研究了钙钛矿微球中的光发射性质,400nm飞秒光泵浦下在单个CsPbBr3钙钛矿球状微腔中实现了高品质(Q~6100)、高单色性(δλ~0.09nm)、低阈值(PTh~0.42μJ/cm2)单模激光输出。随后,系统研究了球状微腔尺寸、温度、泵浦源脉宽对单模激光输出性能的影响,对单模激光的寿命,输出稳定性进行了表征。通过调节CsPbX3钙钛矿卤素配比,首次实现了覆盖可见光区高品质单模激光的宽带、可调谐输出。  3)CsPbBr3钙钛矿球状微腔双光子泵浦超高品质单模激光发射研究。首先通过800nm泵浦光特定激发单个CsPbBr3球形腔,观察到了双光子泵浦荧光发射现象,证实了CsPbBr3具有双光子吸收特性。基于CsPbBr3纳米结构优异的双光子吸收特性,800nm飞秒光泵浦下在单个CsPbBr3钙钛矿球状微腔中实现了超高品质(Q~1.5×104)、高单色性(δλ~0.037nm)、低阈值(PTh~203.7μJ/cm2)单模激光输出,通过尺寸调节实现了小范围(533-543nm)超高品质(Q>104)单模激光调谐输出。基于角分辨荧光光谱表征了CsPbBr3球形腔独特的角发射特性,由于球状腔性质规则、表面光滑在-30°-30°各角度得到了性质一致的单模激光输出。最后,通过低温实验进一步提高了单模激光的单色性(δλ~0.0177nm),其激光品质因子Q高达~3×104,发现了其随温度变化异常的波长移动行为。  综上,本文通过理论与实验系统研究了球形CsPbX3钙钛矿微腔中单模激光的发射特性,在CsPbX3球状腔内首次实现了覆盖可见光区高品质、高单色性、低阈值单模激光的宽带、可调谐输出。基于CsPbBr3的优异双光子吸收特性,通过双光子泵浦实现了超高品质单模激光输出,极大提高了单模激光的单色性。本工作为高品质单模激光的宽带、可调谐输出奠定了基础,为新型高品质半导体微腔的设计和制备提供了新的思路。
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