基于放疗3D剂量验证目的的辐射发光凝胶材料研制

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剂量验证是肿瘤放射治疗过程中的一个重要环节。当前肿瘤放疗技术已经进入了精确放疗时代,放疗新技术如 IMRT、IGRT、DGRT、IMAT、VMAT 等,在实施过程中大量的叠加面积较小的子野,这对剂量验证提出了新的挑战,对剂量验证设备的分辨率也提出了更高的要求。剂量验证过程中,辐射响应组件是最关键的组成部分之一,直接决定了剂量验证的精度和可靠性。现阶段剂量验证的材料有胶片、聚合物凝胶、Fricke凝胶等,其中胶片的组织等效性差,环境中的氧会抑制辐射诱导的聚合反应,Fricke凝胶存在铁离子浓度扩散等问题,因此拟研制一类新型的剂量验证材料,可以开展即时3D剂量验证,同时缩短验证周期。论文以辐射发光材料作为辐射响应材料,水凝胶基质作为组织等效材料,研究了复合水凝胶及可掺入水凝胶中实现即时辐射发光响应的纳米材料,合成了三种类型的发光材料并对其理化性能进行表征。  采用辐射一步法原位合成了CdS量子点复合水凝胶。材料中CdS量子点尺寸均一4.5±0.4 nm,均匀分散在复合凝胶中。量子点能与水凝胶基质中的氨基形成配位,对量子点起修饰作用,并且能够固定量子点的发光位置。材料在310 nm紫外激发下发射波长在640 nm处,实验表明发光强度随着掺杂浓度增加而增强,但不会影响发射峰位。液体闪烁计数器实验表明其辐射响应信号较弱。  利用辐射法制备了ZnS:Cu和ZnS:Ag两种掺杂型半导体纳米颗粒,粒径分别为8.07±1.14 nm和8.87±1.53 nm,两种颗粒均可稳定分散在水中,可进一步掺入水凝胶中。通过EDS及XPS等表征证明掺杂离子成功掺入材料基质中。激发光波长为365 nm,发射峰均位于460 nm。经掺杂后纳米颗粒的紫外荧光发射强度有所增强,但发射峰位没有产生位移,其主要源于 ZnS的缺陷态,而非掺杂离子所引起的。同样进行液体闪烁计数器实验,材料的辐射光响应不理想。  以油胺、油酸作为配体,加热分解前驱体成功制备出了 Gd2O2S:Eu 和Gd2O2S:Tb两种掺杂型稀土纳米颗粒,在环己烷中拥有良好的分散性能且尺寸均一,分别为10.85±1.38 nm和9.34±0.85 nm。液体闪烁计数器实验,表明两种材料的辐射光响应信号较为理想。将两种纳米颗粒通过配体吸附的方法修饰为水分散型。两种纳米颗粒修饰前后均有着优异的紫外荧光性能:Gd2O2S:Eu发射625 nm红光,Gd2O2S:Tb发射550 nm绿光。并进一步研究了两种纳米材料在X射线激发下的发光性能,实验结果表明发射峰位与紫外激发下的相同,所发射的波长均为可见光,利于剂量数据的收集,且 Gd2O2S:Eu的光强与射线强度间有着良好的线性关系。最后,研究了两种水分散稀土颗粒复合水凝胶的紫外法制备及性能表征。
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