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美国南方大平原大气辐射测量(ARM)中心站是美国能源部(DOE)和国家海洋大气管理局(NOAA)进行陆地平原区大气科学观测研究的重要基地。存2003年5月在该观测站开展的大气细粒子密集观察研究(IOP)重点开展了空中大气细粒子辐射特性与大气细粒子物理性状的观测测定,而在地面开展了大气细粒子化学组成特征的研究,其中大气细粒子有机质组成是地面工作的重要部分、也是大气辐射观测研究中首次开展的研究内容。本博士论文通过对应用液化样品采集装置(PILS)收集的大气细粒子(PM1.0)液化样品的中烃类化合物组成的分析鉴定,研究了大气细粒子的有机质组成和来源特征,这对于认识该区域大气细粒子的辐射特性有积极意义。此外,本博士论文也通过与传统滤膜技术的比较研究,探讨了液化采样技术用于细粒子有机质组成的适用性问题。本博士论文取的了以下主要认识:
1、大气细粒子液化样品与传统滤膜样品中饱和烃组成分布分析表明,大气细粒子液化采样装置与滤膜采样方法在细粒子有机质化合物研究方面具有很强的可比性,特别是对PM1.0及其以下粒度的大气细粒子中有机化合物而言,液化采样装置采集效率明显高于滤膜采样技术,显示液化技术可以作为细粒子有机成分分析的有效采样方法;
2、美国南部大平原区PM1.0大气细粒子主要由有机化合物组成,有机质浓度占总细粒子质量百分比的40至90%;有机化合物组成特征显示细粒子有机质主要来自是采样点附近炼油厂的排放和汽车尾气,植物来源的有机化合物含量十分低微;
3、细粒子饱和烃主要由族丛状支链环烷烃和正构烷烃化合物组成,每个族丛均构成独立的未知复杂化合物UCM隆起,反映了组成化合物的复杂性;而藿烷(hopanes)和甾烷(steranes)类分子标志物极为稀少,仅仅出现存两个样品里;而细粒子中芳烃化合物非常低,主要由萘和甲基化衍生物组成,其他多环化合物丰度很低微;反映了当地炼油厂排放对细粒子芳烃组成的贡献。
4、细粒子有机化合物的组成特征具有明显的来源指示特征,支链环烷烃及其UCM、萘系化合物优势显示当地炼油厂的排放物质是大气细粒子样品中有机物质的主要来源;而正构烷烃及少量藿烷和甾烷类化合物主要指示了汽车尾气排放以及与汽车有关的润滑油来源的有机化合物;而通常情况下植物来源的有机质对PM1.0细粒子的贡献非常少,但在个别条件下,细粒子饱和烃会有植物蜡来源高碳数烷烃加入的显著特征。
5、饱和烃的组成和分布表现出与大气运动轨迹有一定的相关性,并且显示风向影响了有机质的输入源。而且,在夏季的高温天气里,周围的大气温度可能对饱和烃的组成有着一定的影响。