【摘 要】
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本文以生物质为原料制备了一系列多孔碳材料,对其制备条件进行优化得到最佳多孔碳材料。从吸附应用角度出发,成功合成并改性了木质素基多孔碳球,对水中的有机小分子(对硝基苯酚)和无机重金属离子(铅离子)展现了良好的吸附能力;同时,从固定化酶应用角度出发,利用丝瓜络基磁性碳材料成功负载漆酶,具有较好的酶学性能、稳定性和可重复利用率,可用于去除双酚A。具体研究内容如下:(1)木质素基多孔碳球的制备及改性研究:
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本文以生物质为原料制备了一系列多孔碳材料,对其制备条件进行优化得到最佳多孔碳材料。从吸附应用角度出发,成功合成并改性了木质素基多孔碳球,对水中的有机小分子(对硝基苯酚)和无机重金属离子(铅离子)展现了良好的吸附能力;同时,从固定化酶应用角度出发,利用丝瓜络基磁性碳材料成功负载漆酶,具有较好的酶学性能、稳定性和可重复利用率,可用于去除双酚A。具体研究内容如下:(1)木质素基多孔碳球的制备及改性研究:以木质素为碳源,经聚合-成型-碳化成功制备了木质素基多孔碳球。经工艺优化发现在反应温度100°C,反应时间3 h,浸渍时间12 h,程序升温(方式3)条件下制备出来的LPCS的强度最大,可达到12.59 N/粒;之后,对最优工艺条件下的木质素基多孔碳球进行活化,得到比表面积为347.2 m2/g和强度为6.31 N/粒的多孔碳球样品(LPCS-2);进一步,采用H2SO4-HNO3氧化改性得到含有0.794 mmol/g羧基,0.617 mmol/g磺酸基和0.852 mmol/g羟基的多孔碳球样品(O-LPCS-2);(2)木质素基多孔碳球的吸附性能研究:利用LPCS-2吸附对硝基苯酚(PNP),发现吸附过程符合拟二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型,计算得到LPCS-2最高可吸附对硝基苯酚121.95 mg/g,最高去除率为95.26%,此外,发现5次循环利用后,对PNP的吸附量还可达到首次吸附量的49.1%;在O-LPCS-2吸附铅离子的研究中,发现O-LPCS-2对水中溶解的铅离子具有较高的吸附量(63.69mg/g)和去除率(98.10%),吸附动力学和吸附等温线分别可用拟二级模型和Langmuir等温模型来解释,此外,O-LPCS-2在5次循环利用后,对Pb2+的吸附量仍可达到45.9 mg/g;(3)丝瓜络基磁性碳材料负载漆酶去除双酚A:以丝瓜络(LS)为原料,采用不同比例的Fe(NO3)3/LS在800°C条件下合成磁性碳材料(MLC-X),发现当比例为1:1时合成的MLC-1,在最优条件下可负载80 mg/g漆酶(Cot A-TJ102@MLC-1),酶活保留率高达98.2%;Cot A-TJ102@MLC-1相对于游离Cot A-TJ102具有更优的酶学性质和稳定性,可通过磁场对其快速回收,在循环使用10次后,相对酶活仍为初始酶活的84.2%;在应用过程中发现Cot A-TJ102@MLC-1对双酚A的去除量可达88.3 mg/g。
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