多环芳烃在颗粒活性炭上的吸附脱附研究

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多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)是一种持久性有机污染物。它具有组成复杂、可生物蓄积、半挥发性以及极强的“三致”效应等特点,受人类生产生活的影响(如垃圾焚烧、化石燃料燃烧等),PAHs污染趋于严重,PAHs污染控制研究已成为目前能源环保研究领域的热点课题。为了掌握垃圾焚烧烟气中PAHs的排放特征,研究高效、实用的PAHs吸附脱除技术,为固定床吸附PAHs的工业应用提供理论指导,本文以改性后的颗粒活性炭为吸附剂,利用固定床实验装置,分别研究了PAHs在活性炭上的静态与动态循环吸附行为,并借助热重分析仪器,考察了PAHs在活性炭上的热脱附过程。通过对上述吸附与脱附过程的数值拟合,确定了各反应过程的机理模型,系统地研究了PAHs在活性炭吸附剂上的吸附与解吸特征。在热重分析装置上,对已吸附PAHs的活性炭的失重曲线进行了考察,结果表明:随着苯环环数的增加,各PAHs在活性炭上脱附峰所在的时间与温度点不断后移,通过热分析动力学方法得到的动力学参数表明,四种PAHs在活性炭上脱附反应的机理一致,且脱附活化能与指前因子均呈现随苯环数增长趋势。通过多升温速率法、单升温与多升温速率结合法的独立求解可知,两种方法在求解结果上具有一致性,前者计算精度较高,但计算的简便性低于后者。在固定床装置上,研究了吸附过程的影响因素,并利用模型对反应机理进行验证。结果表明:萘、苊、菲三种典型中低环PAHs在活性炭上的静态吸附过程利用Langmuir模型拟合较好。各PAHs在活性炭上饱和吸附量总体呈现递减趋势;在动态吸附方面,轴向扩散模型可以较好地拟合PAHs在活性炭上的动态吸附过程,穿透曲线到达穿透点的时间随着吸附次数增加而不断提前。本文还利用物理吸附仪与环境扫描电子显微镜对吸附剂在改性前后与吸附、脱附条件下的微观形态进行了研究分析。结果表明,酸碱改性可以明显增加活性炭孔径分布范围,有利于吸附容量的增加;电镜扫描结果表明,623K温度一次再生后活性炭孔结构得到最大活化,但该温度下苊在活性炭上脱附后残余明显,从而影响再吸附效率,723K温度下受含氧官能团影响,吸附剂表面孔结构灼损严重,再吸附效率不断降低,说明热脱附温度与气氛的选择对再生效果影响显著。
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