【摘 要】
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水环境中重金属离子污染问题严重威胁着人类的健康和生态的安全。由于重金属离子具有剧毒且不可降解的特点一旦通过食物链进入人体就会在人体内累积,长此以往就会致使人体的细胞组织受到损伤,各种生理代谢功能紊乱。铜离子(Cu2+)是日常生活中常见的重金属离子是生命代谢过程中不可缺少的微量元素。然而过量的摄取Cu2+则会使人罹患威尔逊氏病,肝豆状核变性等疾病。因此选择合适的检测方法用于高灵敏检测铜离子(Cu2+
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水环境中重金属离子污染问题严重威胁着人类的健康和生态的安全。由于重金属离子具有剧毒且不可降解的特点一旦通过食物链进入人体就会在人体内累积,长此以往就会致使人体的细胞组织受到损伤,各种生理代谢功能紊乱。铜离子(Cu2+)是日常生活中常见的重金属离子是生命代谢过程中不可缺少的微量元素。然而过量的摄取Cu2+则会使人罹患威尔逊氏病,肝豆状核变性等疾病。因此选择合适的检测方法用于高灵敏检测铜离子(Cu2+)是非常重要的。电化学传感器由于具有灵敏度高、选择性好、分析时间短等优势在Cu2+快速检测中展现出巨大的应用前景。目前对电化学传感器的研究主要集中在传感材料的研发方面,其中二维（2D）纳米材料由于具有超薄的结构,极大的比表面积等特性已经被越来越多的用作传感材料来实现对重金属离子的灵敏检测。然而传统的基于2D纳米材料构建的传感器存在着检出限高,线性范围窄等缺点且其灵敏度有待进一步提高。近年来以黑磷（BP）及石墨双炔（GDY）为代表的新型的2D纳米材料由于其独特的特性引起了各领域的广泛关注尤其是传感领域。因此,本论文主要以BP及GDY这两种新型的2D纳米材料作为研究对象,将它们作为传感材料分别构建了高性能的电化学传感器,实现了对Cu2+的快速高灵敏检测并成功用于定量分析水体中的Cu2+。主要研究内容如下:1.BP独特的褶皱状结构赋予其独特的性能,如极大的表面体积比,优异的电催化活性等性能,这使得它在传感领域被广泛应用。然而BP大部分被用于构建场效应晶体传感器（FET）来实现重金属离子的检测,关于基于BP的电化学传感器用于Cu2+检测的研究微乎其微。本工作采用BP作为传感材料构建了一个新型的电化学传感器实现了Cu2+的超痕量及高选择性还原检测。由于BP容易被氧化降解,为了确保传感器的高传感性能,本工作使用支化聚乙烯亚胺（PEI）对BP进行了功能化来提高BP的稳定性。BP与PEI通过简单的静电吸附作用复合在一起,复合之后材料（BP-PEI）的稳定性及对Cu2+的传感性能都明显增强。这是由于BP通过功能化后稳定性得以提高从而使得其优异的催化还原能力得以保留,同时PEI中的胺基官能团能够选择螯合Cu2+,因此在二者的协同作用下,BP-PEI增强了对Cu2+的传感能力。本工作制备的基于BP-PEI的电化学传感器能够在1.5 s内快速检测Cu2+并具有出色传感性能如宽检测线性范围（0.25～91,91～177μM）及低检出限（0.02μM）。此外在本工作中还通过与丝网印刷技术连用建立了一个柔性传感平台并对其机械性能进行了研究。研究结果表明该柔性传感平台（BP/PEI/SPE）在经过多次弯曲/松弛及不同角度的弯曲实验后仍能保持初始响应电流的97.8%和98.2%,这说明该传感平台具有很好的柔性能够抵御实际水流带来的影响。最后该柔性传感平台成功用于实际河水中Cu2+的检测,加标回收率为90.8%～96.8%,这为拓展BP-PEI在环境检测中的实际应用提供了一个方便且可靠的方法。2.由于GDY具有高度的π共轭体系和优异的化学稳定性,它在电化学传感中展现出广阔的应用前景,但是目前还没有关于GDY电化学检测Cu2+的报道。本工作基于GDY构建了一种新型的具有高选择性及低检出限的电化学传感器用于Cu2+的电化学还原检测。各种表征手段如XRD,XPS等被用于研究GDY的物理化学性质。表征结果表明GDY通过-C≡C-与Cu2+螯合并将其还原成Cu+。归因于GDY出色的化学稳定性及优异的还原能力,本工作制备的基于GDY的电化学传感器具有优于基于BP-PEI电化学传感器的传感性能如具有更宽的检测线性范围（0.25～10μM,10～380μM）,更低的检出限（8 n M）,这拓展了GDY在环境检测中的应用。综上所述,2D纳米材料可通过功能化或加入高活性官能团来提高其对重金属离子的检测性能。这是由于功能化后的材料不仅具有丰富的活性位点更有功能基团所赋予的特异性识别重金属离子的能力,而高活性的官能团则可以提高检测的灵敏度与选择性,因而这为设计基于高性能2D纳米材料的电化学传感器用于重金属离子的高灵敏选择性检测提供了一个可行且有效的方法。
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