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表面增强拉曼光谱(SERS)由于具有很高的检测灵敏度和可获得高质量的表面吸附分子的拉曼信号，被广泛地应用于研究金属纳米结构表面和表面吸附分子的吸附行为。为了探究分子间相互作用和吸附作用对SERS光谱的影响，我们以鸟嘌呤分子作为探针分子，采用密度泛函理论研究了分子间氢键作用和吸附作用对鸟嘌呤以及其烷基衍生物拉曼光谱和SERS光谱的影响。研究结果如下: (1)计算了鸟嘌呤分子及不同异构体的优化结构和拉曼光谱。考虑溶剂化效应和氢键作用，我们对G17K和G19K这两个酮式氨基的互变异构体、其水复合物及其四聚体做了相关计算。结果表明，在所有的低能异构体中，G17K在气相中是最稳定的构型，而在极性的溶剂中G19K更为稳定。通过振动分析，并结合文献报道高分辨的鸟嘌呤红外光谱数据，我们首次对G17K的基频做了归属。对于鸟嘌呤的拉曼光谱，溶剂化效应和氢键作用对环呼吸振动和在指纹区(1000～1600cm-1)的振动峰有着很大的影响，这些振动模对应的谱峰往往是可用作指认鸟嘌呤的异构体的特征峰。另外，在鸟嘌呤多晶和固体粉末中，我们的计算结果表明其鸟嘌呤主要以G17K形式存在，计算拉曼光谱与之前报道的实验谱相吻合。通过计算鸟嘌呤的预共振谱，结果表明G17K的拉曼光谱对激发光波长更敏感。 (2)分析了鸟嘌呤及其烷基衍生物9-EtG和7-MeG吸附在银溶胶表面的SERS光谱，以及pH值对SERS光谱的影响。基于密度泛函理论，我们得到这三种分子的计算拉曼光谱，并与实验观测拉曼光谱进行了比较。结果表明，溶剂化作用和氢键作用对环呼吸振动和指纹区（从1000到1600cm-1）的振动模有着很大的影响。当考虑分子—金属作用后，在pH≤3时，9-EtG以其N(7)位吸附在银溶胶表面;pH≥11时，9-EtG以烯醇式存在于银表面上，且以N(7)位与金属发生作用。对于7-MeG，在pH≤3时，其N(9)位与银溶胶相互作用;当pH≥11时7-MeG以烯醇式吸附在银溶胶表面，且以其N(9)位与金属相互作用。