【摘 要】
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表面重构是气体催化反应过程中的常见现象。一般情况下,在气相催化反应过程中,由于表面含有的低配位数原子较多且先接触到反应气体,因此是催化反应发生的主要位置,表面原子也
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表面重构是气体催化反应过程中的常见现象。一般情况下,在气相催化反应过程中,由于表面含有的低配位数原子较多且先接触到反应气体,因此是催化反应发生的主要位置,表面原子也更易被诱导发生排列重组。本文以纳米多孔金（NPG）为研究对象,利用原位透射电镜和气相系统,在原子尺度上研究了纳米多孔金在气相催化过程中的表面重构行为,并探究了他们的理论模型。具体研究内容和成果如下:（1）NPG催化甲烷气体热解反应过程中表面逐渐变得规则,从而形成大量稳定规则的晶面,比如（111）和（200）。理论计算结果表明,CH4热解中间体可以极大地影响NPG低配位表面Au原子之间的结合能。所有这些原子更容易重组以产生更稳定的高配位结构。（2）NPG在催化N2、O2反应过程中韧带表面原子层会逐层脱落。原位观察发现最外层原子层与次外层原子层间距逐渐变大,随着反应的进行至完全脱离。次外层原子层成为新的最外层原子层,与新的次外层间距逐渐拉大至分离,这种重构过程在表面重复进行。
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