典型焦化污染区域大气颗粒物中多环芳烃的污染特征研究

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多环芳烃(PAHs)是大气细颗粒物(PM2.5)的重要组成部分,对大气环境及人体健康存在较大危害。不同来源PM2.5中PAHs的组成特征和毒性不同,使之呈现出区域差异。识别不同区域PM2.5中PAHs对人体健康危害最大的单体物质及其污染来源,是开展针对性控制的基础。然而,目前相关研究主要集中于城市环境,对焦化群等工业区域污染环境的报道较少。本课题在我国主要焦炭产区-山西典型焦化群核心地区-介休市设立采样点,同时在方山农业区设置背景点作为对照,采集了不同季节的细颗粒物样品,并建立了肺细胞PM2.5染毒暴露模型,通过研究PM2.5中PAHs各单体物质浓度与毒性指标(细胞活力、氧化应激和炎症反应等)之间的相关性,识别出焦化源PAHs特征毒性因子。在此基础上,采用PMF源解析模型探讨了以上关键毒性因子的主要来源,定量分析了焦化排放对各关键毒性因子的贡献,结果可为焦化污染区域人群健康防护措施的制定提供科学依据。主要结果如下:(1)介休和方山两个研究区域大气PM2.5的日均浓度水平分别为202.82μg/m3和43.43μg/m3;而PM2.5中PAHs的日均浓度水平分别为1239.67 ng/m3和154.34 ng/m3。可以看出,介休大气污染状况比方山严重很多。与国内外其他城市相比,介休大气PM2.5及PM2.5中PAHs的浓度水平也明显高于其他城市。两个研究区域大气PM2.5及PM2.5中PAHs的浓度水平具有显著的季节变化特征,即冬季最高,其次是秋季,春季和夏季较低。(2)从PM2.5中PAHs的单体分布情况来看,Bb F的贡献是最大的,占比高达15%以上,冬季单体分布规律明显有别于其他季节,与冬季燃煤活动显著增强有关;从PM2.5中PAHs的环数分布情况来看,介休和方山两个研究区域具有较为相似的分布规律,即均以4-5环PAHs为主,分别占到总PAHs的68.92%和77.74%。春、夏和秋三季高环占比最为显著,冬季中环PAHs占比明显增加。(3)通过毒性当量法和终身致癌风险法对研究区域健康风险进行评估,发现介休大气PM2.5中PAHs对人类的健康风险要高出方山一个数量级。通过考察介休大气PM2.5的细胞毒性指标,发现冬季细颗粒物的细胞毒性远高于其他季节;通过皮尔森相关系数法分析了PM2.5中各PAHs单体浓度水平与各毒性指标之间的相关性,识别出了7种关键毒性因子,即Acy、Ace、Flu、Phe、Ant、Fla和Pyr。(4)PMF受体源解析模型结果显示,介休大气PM2.5中PAHs受燃煤源的影响最大,占比高达51.58%,其次是焦化源,占比为31.83%,交通源的影响最小,占比为16.59%。焦化源对各关键毒性因子的贡献比例为27.17%~92.32%。
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