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本研究采用两性氧化物纳米粒子与聚电解质形成聚合物纳米包络体,通过层层吸附自组装技术(LbL),首次在不同形式有机多孔聚合物支撑体上构筑具有优先透水渗透汽化功能的高负载纳米杂化薄膜。
本文首先对聚电解质纳米杂化膜成膜机理进行了研究。采用Zeta电位研究了纳米粒子与聚电解质之间的相互作用,结果表明ZO2可与不同聚电解质形成稳定的胶体溶液,通过透射电镜证实了纳米粒子包络体结构的形成。将(PDDA-ZrO2/PSS-ZO2)n纳米粒子杂化膜组装在石英基底上,紫外可见光谱表明聚电解质纳米杂化多层膜为线性生长,原子力显微镜和扫描电镜表征了多层膜的形貌和微结构变化,结果显示,利用自组装技术可将纳米粒子同时杂化于聚阳离子和聚离子层中,大大提高了多层膜中纳米粒子的杂化负载量,并且由于纳米包络体之间的静电斥力作用,纳米粒子在层中并未发生硬团聚,保持了很好的分散性和均匀性。
进一步以聚丙烯腈超滤膜作为基底,采用动态LbL技术在平板膜和中空纤维膜的单侧组装(PDDA-ZrO2/PSS-ZO2)1.5/PAN纳米粒子杂化膜,进行渗透汽化性能评价。考察了杂化膜用于有机溶剂/水体系分离的渗透汽化分离性能。中空纤维式杂化膜分离95wt%乙醇/水的透过液水含量和渗透通量分别为99.9%(a=18981)和340g/(m2·h)(50℃),平板式杂化膜分别可以达到95.7%(a=423)和648g/(m2·h)(60℃)。研究表明,具有纳米杂化双层结构的多层膜可同时提高有机膜的分离因子和渗透通量,表现出较为优异的渗透汽化分离性能。其反Trade-off效应归结于纳米粒子对膜结构的调控。
另外,还考察了(PDDA-ZrO2/PSS-ZrO2)1.5杂化膜对于5wt%丙酮/水体系的分离效果,研究了原料液浓度、操作温度对渗透汽化性能的影响。并实现了采用LbL技术制备(PEI-ZrO2/PAA-ZO2)1.5弱聚电解质纳米杂化渗透汽化膜,其对于丙酮/水分离因子和渗透通量同样有显著提高,分别可以达到1900和773g/(m2·h)。同时,采用两性Al2O3纳米粒子杂化到聚电解质中制备了杂化膜,同样表现出良好的渗透汽化性能。这进一步证实:通过LbL自组装技术可获得具有独特纳米杂化双层结构的多层膜,是一种有效提高聚电解质膜渗透汽化性能的新方法。