石墨型氮化碳及其复合材料的制备、表征和应用

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工业化生产给人们的生活带来很多便利,但是同时在传统的纺织和印刷等行业,在生产过程中,产生了许多有毒有害的印染废水,这些废水一般难于被微生物处理,而用物理或化学方法处理,往往耗能耗材,成本巨大。半导体光催化技术能在温和的条件下将太阳能转化为化学能,进而能降解处理废水中的有机污染物,在解决环境污染问题方面有着巨大的优势和应用潜力。石墨型氮化碳(g-C3N4)是一种新型的有机半导体,相较其它光催化剂它具有良好的化学惰性、热稳定性和生物相容性,因此在诸多半导体光催化剂中脱颖而出。它的禁带宽度约为2.7 eV,能利用太阳光中波长<460 nm的光能,并且还具有合适的价带和导带位置,在光催化领域有着诱人的前景。本论文研究以光催化性能为导向,主要对g-C3N4的基本性质及改性和优化的方法进行研究,研究内容和实验结果如下:(1)研究三聚氰胺、硫脲和尿素三种不同的前驱体制备的g-C3N4的理化性质和光催化性能的差异,筛选出较有应用潜力的前驱体。结果显示,在相同的制备方法和实验条件下,以三聚氰胺为前驱体制备g-C3N4的得率最高,而用尿素制备的g-C3N4的光催化活性最好;(2)研究银掺杂对g-C3N4的结构和性能的影响,研究结果表明,在g-C3N4上掺杂银能有效提高其光催化活性,最佳掺杂量约为10 wt%;(3)以三聚氰胺为前驱体采用模板诱导法制备出纳米多孔g-C3N4(npg-C3N4),然后以npg-C3N4为模板,研究水热法合成及原位尺寸调控二硫化锡(SnS2)纳米晶。通过对比npg-C3N4和体相g-C3N4的表征和性能测试结果,结果表明npg-C3N4相较采用三聚氰胺直接热聚合制备的体相g-C3N4相比具有更大的比表面积和更高的光催化活性;而在随后的应用中,实验结果显示npg-C3N4的添加量与合成的SnS2纳米晶尺寸之间存在显著的负相关关系,因此通过调节npg-C3N4的添加量即可实现对SnS2纳米晶尺寸的有效调控;(4)以尿素为前驱体制备出g-C3N4,并且以此g-C3N4为主体,通过溶剂热法复合了二硫化锡量子点(SnS2 QDs),构成复合光催化剂,对其进行的表征和性能测试结果表明,SnS2 QDs与g-C3N4通过化学键的方式结合并形成半导体异质结,它能极大地抑制光生电子-空穴的复合,从而大幅度提高了光催化活性,并且形成的异质结使载流子重新分布,进而有利于延长了催化剂的寿命。
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