高荧光量子产率碳点的制备及其光催化应用研究

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当前,水污染问题正日渐严峻,已成为一种极为紧迫的全球危机。光催化技术已被评估为最具潜能的净化污水的途径。而成功应用光催化技术的关键在于高性能的催化材料的设计与开发。碳点(CDs)因其突出的光吸收性质,独特的发光性质和电子转移特性可作为助催化剂应用在光催化领域。近些年来,CDs基复合催化材料正活跃在该领域。然而大多数用于光催化的CDs存在光响应范围窄、电子迁移能力低等问题,导致CDs不能有效提高半导体材料的催化效率。因此设计开发高性能CDs,将其用于构建新型高效CDs基复合光催化剂具有非常重大的实际意义。基于此,本论文从优化CDs特性的角度出发,致力于开发高性能的CDs用于创建具有突出性能的CDs基复合材料,用于高效光催化降解应用。论文首先选取邻苯二甲腈作为碳源和氮源,通过新型溶剂热法合成了碳点(命名为LNCDs)。利用多种测试方法对其进行了表征,LNCDs的形貌均一,平均尺寸约为2.3 nm,主要由碳、氮两种元素组成;随后对其特性进行了研究,LNCDs显示优越的光吸收能力,发光位于长波长区域,荧光量子产率高达63%,具有高光生电子迁移能力,证实了高性能LNCDs的成功开发。采用高温直接缩合三聚氰胺制备了石墨氮化碳(命名为CN),进而通过水热法构建了CN/LNCDs复合材料。通过一系列的表征手段证实了LNCDs的成功负载,随后探究了LNCDs对CN/LNCDs性质的影响,表明LNCDs的加入有效改善了CN/LNCDs的比表面积、光响应能力以及光生电荷的分离。对CN/LNCDs在模拟太阳光下的催化效果评估表明,负载0.5 wt%LNCDs的样品(CN/LNCDs-0.5)展现出最佳的催化降解效率;CN/LNCDs-0.5在60 min内降解甲基橙(MO)的效率高达98%,速率常数(k=0.06497 min-1)约为纯CN的8.3倍。最后考察了CN/LNCDs-0.5的稳定性、可回收性以及体系pH值对降解MO的影响,结果显示CN/LNCDs-0.5在循环4次后的催化效率仍可达85%,同时其在pH=511的范围内均能保持相对高的MO去除效率,表明了CN/LNCDs-0.5在光催化领域具有良好的实际应用前景。
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