【摘 要】
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近年来,高级氧化技术（AOP）作为一种有前途的有机废水处理方法备受关注。以各种铁氧化物与H2O2构建的异相芬顿（又称为类芬顿）反应体系,因铁氧化物可催化H2O2分解原位生成具有强氧化能力的·OH降解有机污染物而得到广泛应用。然而,铁氧化物种类繁多,其催化活性可能受到晶化度、形貌、颗粒大小以及组成、结构等多种因素的影响。因此,阐明各种因素对其催化性质的影响具有重要的理论意义。通过文献调研发现,晶化度
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近年来,高级氧化技术（AOP）作为一种有前途的有机废水处理方法备受关注。以各种铁氧化物与H2O2构建的异相芬顿（又称为类芬顿）反应体系,因铁氧化物可催化H2O2分解原位生成具有强氧化能力的·OH降解有机污染物而得到广泛应用。然而,铁氧化物种类繁多,其催化活性可能受到晶化度、形貌、颗粒大小以及组成、结构等多种因素的影响。因此,阐明各种因素对其催化性质的影响具有重要的理论意义。通过文献调研发现,晶化度、形貌和颗粒大小对材料催化性能的影响已有报道。基于此,本文选择相同形貌、晶化度较好的三种铁氧化物γ-Fe2O3、α-Fe2O3和γ-FeOOH作为研究对象,分别与可见光/H2O2（或可见光/Na2S2O8）构建研究体系,对同一污染物酸性蓝9（AB 9）进行吸附降解,通过归一化处理扣除颗粒大小的影响,旨在揭示其结构与宏观催化行为之间的构效关系。主要研究内容和结论如下:（1）通过Fe（Ⅱ）空气氧化法制备针状γ-FeOOH,后焙烧获得γ-Fe2O3和α-Fe2O3样品。利用XRD、SEM、XPS、FTIR和BET等多种手段进行表征,并选取AB 9为目标污染物,探究三者对AB 9的吸附性能。结果表明,三个样品均为针状颗粒,颗粒大小略有差异,γ-Fe2O3、α-Fe2O3 和γ-FeOOH 的比表面积分别为 128.796、38.768 和 101.155 m2/g;零电点分别为6.4、8.1和6.8;吸附量分别为11.25、4.35和9.67 mg/g。（2）以γ-Fe2O3与可见光/H2O2（或可见光/Na2S2O8）构建类Fenton体系,同时利用UV-VIS、HPLC和ESI-（+）MS等手段探究了两体系对AB 9的降解机制,并评估了样品的重复利用性。结果表明,当体系中只有γ-Fe2O3和H2O2存在时,AB 9的降解率为80.28%,而引入可见光后,降解率可达100%。其中,绝大部分AB 9在·OH的作用下被矿化为CO2和H2O,少部分AB 9通过4条路径转化为6种有机小分子。在γ-Fe2O3/可见光/Na2S2O8体系中,大部分AB 9在·SO4-和·OH的共同作用下被降解为CO2和H2O。少部分AB 9通过6条路径转化为7种有机小分子。5次循环实验后,γ-Fe2O3的回收利用率均达97%以上。（3）以α-Fe2O3与可见光/H2O2（或可见光/Na2S2O8）构建类Fenton体系,利用多种检测手段探究两体系对AB 9的降解机制,并评估了样品的重复利用性。结果表明,当体系中只有α-Fe2O3和H2O2存在时,AB 9的降解率为25.44%,引入可见后,降解率近乎100%。其中,绝大部分AB 9在·OH的作用下被矿化为CO2和H2O,少部分通过3条路径转化为6种有机小分子。在α-Fe2O3/可见光/Na2S2O8体系中,大部分AB 9被矿化为CO2和H2O,少部分AB 9通过6条路径被降解为10种有机小分子。通过5次循环实验后,α-Fe2O3的回收利用率可达95%以上。（4）以γ-FeOOH与可见光/H2O2（或可见光/Na2S2O8）构建类Fenton体系,利用多种手段揭示两体系对AB 9的降解机制。结果表明,当体系中只有γ-FeOOH和H2O2存在时,AB 9的降解率为97.51%,引入可见光后,降解率可达100%。其中,绝大部分AB 9在·OH的作用下被分解为CO2和H2O,少部分通过4条路径被破坏产生6种有机小分子。在γ-FeOOH/可见光/Na2S2O8体系中,大部分AB 9在·SO4-和·OH共同作用下被分解为CO2和H2O,少部分AB 9通过3条路径被降解为7种有机小分子。（5）通过比较三个铁氧化物/可见光/H2O2体系对AB 9的吸附降解性能,发现AB 9在三个体系中的降解速率和降解路径均存在差异,表明铁氧化物的组成和物相结构对其催化活性有重要的影响。
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