【摘 要】
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该论文采用直接合成法制备ZrHZSM-5分子筛模型催化剂,通过改变制备参数,调变ZrHZSM-5分子筛的物化性质.以丙烯齐聚作为探针反应研究ZrHZSM-5分子筛催化剂的催化性能.采用XRD
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该论文采用直接合成法制备ZrHZSM-5分子筛模型催化剂,通过改变制备参数,调变ZrHZSM-5分子筛的物化性质.以丙烯齐聚作为探针反应研究ZrHZSM-5分子筛催化剂的催化性能.采用XRD、NH3-TPD、SEM、Py-IR、BET、TG等表征手段对合成ZrHZSM-5的酸性、孔道结构和晶体形貌等特性进行了系统的研究,探讨这些特性对其催化活性、选择性及稳定性的影响规律.1.ZrHZSM-5分子筛的制备;水热合成法制备ZrHZSM-5分子筛,在相同合成条件下分别制备不同锆质量百分含量、不同n(SiO<,2>)/n(Al<,2>O<,3>)摩尔比以及不同锆盐为锆源的ZrHZSM-5分子筛.并从丙烯齐聚反应的活性、稳定性及对柴油馏分段的选择性三方面综合考虑,通过制备参数的优化获得较佳催化剂.2.ZrHZSM-5分子筛物化性质的研究;实验表明,在合成过程中,当样品中锆质量百分含量在0.2﹪~1.2﹪、n(SiO<,2>)/n(Al<,2>O<,3>)摩尔比在30~100之间时,均可得到结晶度良好且形貌规整的分子筛样品,但在衍射峰强度和晶体结构方面稍有差别.在一定n(SiO<,2>)/n(Al<,2>O<,3>)摩尔比条件下,随着锆含量的增加,平均孔径增大,酸性增强,同时Py-IR测试结果表明ZrHZSM-5分子筛的B酸量和B+L酸量呈增大趋势.3.丙烯齐聚反应结果;对ZrHZSM-5分子筛催化剂,以丙烯为对象考察了493-553K、2.0-4.0MPa、1.0-4.0 h<-1>条件下各种参数对齐聚反应的影响.4.混合低碳烃齐聚反应结果;以C<,2>-C<,5>的混合低碳烃为原料进行催化剂齐聚反应性能考察,结果表明,在ZrHZSM-5分子筛催化剂上的混合低碳烃齐聚产物中高聚物较多,以柴油馏分为主要产物.
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