新奇复杂量子材料的角分辨光电子能谱研究

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复杂量子材料,由于其物理的新颖性、丰富性与复杂性,已经成为凝聚态物理研究的前沿阵地之一。它是由大量(~1023)原子构成的极其复杂的物理系统,既包含电子间关联主导的关联电子体系,也包含以电子能带结构拓扑性为主要特征的拓扑量子材料。在关联电子体系中,电子间存在强的库伦相互作用,于是衍生出一系列令人兴奋的复杂的强关联量子现象,包括高温超导电性、磁性、金属-绝缘转变和量子临界性等。在拓扑量子材料中,电子间的库伦相互作用弱,而电子自身的自旋与轨道强烈耦合在一起,从而造成体系能带的非平庸拓扑性,并出现狄拉克或外尔费米子型的低能激发态和奇异的边界态或表面态。  为了研究和调控这些复杂量子材料的物性,首先需要弄清它们的电子结构,即电子在材料中的运动行为。角分辨光电子能谱,由于能够对固体能带进行直接的观测,已经成为探测复杂量子材料电子结构的重要工具之一。  常规的角分辨光电子谱以研究解离的单晶为主。用它来研究新奇量子材料,还面临以下挑战:(1)对三维的缺乏天然解离面的化合物(如钙钛矿型氧化物)难以研究,对非原位的薄膜和超晶格材料不能有效测量;(2)对三维拓扑材料(如三维拓扑外尔半金属)的研究,需要对三维布里渊区进行完全探测,为此需要使用大能量范围的光子进行精心测量;(3)对于有效晶畴明显小于光斑的样品(如小晶畴低维范德瓦尔斯样品),不能有效测量。对于这些挑战,我开展了一系列研究,得到以下结果:  1.基于氧化物分子束外延和角分辨光电子能谱的原位系统,生长高质量的钛矿型镍氧化物和钌氧化物薄膜,并原位研究它们的电子结构。  用最新的氧化物分子束外延技术,采用挡板控制的生长方式,得到了高质量的厚度可控的镍酸镧、钌酸锶、钌酸钙薄膜。在“极性”氧化物镍酸镧的生长中,发现采用金属性的铌掺杂钛酸锶衬底或者相同极性的铝酸镧衬底,能有效抑制“极性灾难”引发的再构。外延生长的薄膜具有高结晶质量的洁净表面,可以作为“解离面”从而能够被原位的角分辨光电子能谱技术研究。  接着,我对钌酸锶外延薄膜开展了厚度依赖的电子结构研究,确认其能带扭折的电子-声子耦合的起源。并且,对钌酸锶和钌酸钙进行了系统的对比研究(两者结构和化学组成相似,但基态和物性完全不同)。在钌酸钙薄膜和超薄钌酸锶薄膜中观测到明显的谱重转移:费米能级附近谱重迁移到高能处并形成驼峰结构,猜测这是英特物理的体现,且钌酸钙的有效库伦相互作用强于钌酸锶。  2.采用基于同步辐射光源的角分辨光电子能谱技术,系统研究了拓扑家族的新成员-三维拓扑外尔半金属。  采用基于同步辐射光源的角分辨光电子谱技术,对钽砷家族开展了系统的角分辨光电子能谱研究,对其三维布里渊区进行完全探测,从而验证了它们的拓扑外尔特性:直接观测体态外尔锥和连接成对外尔点的非闭合的费米弧表面态。并且展示了该家族成员随着自旋-轨道耦合作用的增强,成对外尔点在动量空间中的分离越来越大,费米弧也相应的越来越大。此外,还实验确认了正交相的二碲化钼是第二类拓扑外尔半金属。  3.采用基于亚微米空间分辨的角分辨光电子谱技术,研究方形石墨烯。  用最新的亚微米空间分辨的角分辨光电子能谱技术,研究化学气相沉积法生长的方形石墨烯,发现不同的方形石墨烯畴是高质量的、具有近似一致取向晶格排列的。而多晶铜衬底表面在石墨烯生长之后大面积的变成了高质量的(001)面。尽管不同生长批次的石墨烯畴相对于底下铜衬底具有不同的晶格取向角,所有石墨烯畴的自然边界都平行于铜衬底的<110>晶向,暗示了铜衬底在高质量方形石墨烯的生长中发挥了重要作用。
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