碳纳米管的限域效应对加氢反应的调变作用

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:saialmaster
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
碳纳米管自1991年被日本科学家Iijima发现以来,因其独特的电子结构和性能引起了研究学者们广泛地关注,尤其是它纳米尺度级别的管腔结构,可以为催化剂和催化反应提供一种新的一维限域的环境。课题组前期研究发现,碳纳米管的催化限域效应主要是由于其管腔可以使反应物富集、对金属纳米颗粒尺度的空间限制以及电子结构对金属纳米粒子性质的调变作用所引起的,正是由于这些原因,才使得管内金属与管外相同组分的金属表现出不一样的催化特性。根据课题组前期研究工作推测,随着碳纳米管的管径的减小,其限域效应会越来越明显。此外,前期的研究多集中在碳纳米管限域效应对催化活性的影响研究,但对产物选择性的影响研究方面较少。因此,本论文以小管径的单壁碳纳米管限域金属纳米团簇催化剂的制备为出发点,研究了催化剂的组装制备过程,并且选取了肉桂醛选择加氢及合成气转化反应作为探针,研究限域效应对产物选择性的调变作用规律。主要内容及结果如下:  (1)利用混合酸处理法对单壁碳纳米管进行了纯化、截短等处理,对高分辨透射电镜照片进行了统计,发现处理后的碳纳米管的长度集中于5-18μm,直径约为1-3nm;并利用可挥发性的金属有机前驱体气相填充法制备了碳纳米管限域的Ru团簇催化剂,在高分辨透射电镜下清晰地看到了Ru纳米团簇;  (2)研究了碳纳米管的限域效应对Ru催化剂还原过程的促进作用,在内径为1-3nm的单壁碳纳米管内填充的Ru粒子的还原温度为170℃,比负载在同样碳纳米管外的Ru粒子的还原温度低20℃;  (3)以肉桂醛选择加氢为探针反应对催化剂进行了评价,并且与碳纳米管负载的催化剂进行了对比,结果表明,负载在碳纳米管外的Ru却仅仅可以活化C=C双键加氢得到热力学有利的产物氢化肉桂醛;而碳纳米管限域的Ru催化剂不仅可以活化C=C双键发生加氢反应,得到氢化肉桂醛,还可以活化C=O双键加氢得到肉桂醇以及氢化肉桂醇;  (4)以合成气转化制备低碳烯烃为探针反应对催化剂也进行了评价,发现位于碳纳米管内的Ru催化剂得到的产物以C2-C4烯烃为主,而负载在管外的Ru催化剂得到以甲烷为主的产物,限域效应对催化反应的产物分布有一定的作用。
其他文献
动力学是化学反应工程研究的基础之一。在F-T合成反应的工程计算程序中,动力学模型上层的反应器模拟和流程模拟往往不可避免地包含迭代,而过多的迭代层次对数值计算的收敛性极
学位
党组织要求每个党员领导干部,要忠诚坦率,给组织讲“真话”。党组织要求每个党员干部、党员要实事求是,对党组织负责,给组织讲“真话”。上级要求下级要脚踏实地,一是二、二
本刊哈尔滨讯(特约记者赵国春) 本世纪末,黑龙江省垦区最重要的一次会议——总局党委(扩大)会议于2000年12月8日,在哈尔滨和平村会堂隆重召开。 Journal Harbin (special c
随着表面科学技术的不断发展,科学家对微观世界研究也不断地深入。特别是扫描隧道显微镜的发明为科学家提供了一种可以在实空间直接观察表面物理和化学变化的检测手段,这也丰富
本论文研究了4,4-二氟-L-脯氨酸衍生物的合成. 以trans-4-羟基-L-脯氨酸(1)为起始原料,经过酯化、氨基保护、羟基氧化、羰基活化,通过氧化脱硫氟化反应得到了N-取代-4,4二
本期摘登了江汉区委中心学习组成员学习江总书记“七一”讲话和十五届六中全会《决议》的体会文章。他们把贯彻落实江总书记“三个代表”重要思想同党的作风建设紧密结合起来
本工作从有效利用天然气的角度出发,研究了甲烷氧化偶联反应(OCM)和甲烷二氧化碳重整制合成气两种反应。对OCM反应研究了不同助剂对W—Mn/SiO2催化剂OCM反应性能的影响;详细考
最近,人大代表在通城县马港镇视察集镇建设时,镇党委书记黎亮说了这么几句话:“马港镇搞集镇建设坚持做到三个不,即不向老百姓收一分钱,不拖欠职工一分钱的工资,不负一分钱的
成立于1994年5月的重庆有线电视台,现有职1660人,其中正式职工397人,党员115人;党总支下设8个党支部。近年来,台党总支紧紧围绕全台工作中心,建立健全科学有效的决策保证监
生物传感器是生命分析化学的一个重要分支,许多新型材料和技术的研究,极大促进了其研究和进展,在临床诊断、环境监测、食品检查及生物过程控制等领域有着重要的应用.本文主要