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本论文通过从头计算DV-Xα方法的相对论模型和模空间的有效哈密顿量模型计算Yb3+和Nd3+等激活离子掺杂在激光晶体材料中的晶体场参数和自旋轨道耦合参数，并从理论上分析这些激光晶体的光学性质，研究了稀土激活离子掺杂在几种石榴石以及单斜钽酸盐晶体的参数化晶体场。 第一章即绪论部分介绍了稀土发展概述、稀土发光的原理以及稀土发光材料的研究背景，并综述了稀土离子能级和光谱的计算方法，包括从头计算方法和参数化能级拟合方法，分析了诸如Gaussian，DMol3，CASTEP, VASP等从头计算软件在计算稀土离子掺杂晶体基质时的局限，在此基础上提出了尝试用DV-Xα方法来计算稀土离子掺杂晶体基质的从头计算，并简述了DV-Xα方法以及参数化能级拟合方法的发展历程和研究现状。 第二章具体介绍从头计算DV-Xα方法，以及模空间构建有效哈密顿量的模型，这种方法具有精度高和计算效率高等优点。 第三章介绍了研究稀土离子的最重要的理论方法稀参数化模型，这种模型在解释稀土离子的光谱和预测稀土离子发光方面有广泛的应用，我们介绍了4fN组态中库伦作用、自旋轨道耦合作用、组态相互作用、晶体场作用和微扰作用等来分析稀土离子的能级结构。 第四章运用DV-Xα方法的相对论模型和模空间的有效哈密顿量模型计算了Yb3+掺杂M型和M型钽铌酸盐的晶体场参数和旋轨耦合参数，然后把得到的部分能级结构和实验测得的发射光谱对照，发现从头计算和实验符合得很好。表明DV-Xα方法是计算低对称格位Yb3+的晶体场参数和旋轨耦合参数的可行办法，可以克服低对称格位下Yb3+的哈密顿参数多而分裂的实验能级少带来的参数拟合困难。用由从头计算方法所得的参数对晶体场进行分析，为发光机理的研究提供波函数等。 鉴于从头计算法计算Yb3+离子得到了理想的结果，我们在第五章和第六章探索从头计算法计算Nd3+离子掺杂晶体的情况。首先分别计算了1at％Nd3+∶GdxLu1-xTaO4(x=0.85)和0.6at％ Nd3+∶GGG，并用Retvied方法分别精修了二者的结构，测试了发射激发和透射光谱。然后用从头计算法分别计算了Nd3+离子掺杂GdxLu1-xTaO4(x=0.85)和GGG晶体的晶体场参数和自旋轨道参数。最后将从头计算法算的晶体场参数和自旋轨道参数作为初始参数，分别拟合了Nd3+掺杂GdxLu1-xTaO4(x=0.85)和GGG晶体中的能级，获得了自由离子参数和晶体场参数，与从头计算得到的结果符合得很好。表明了这种从头计算方法是计算稀土离子掺杂基质晶体的一种非常有效的方法。 如果把Nd3+∶GGG中的部分Gd和Ga分别替换为Y和Sc，那么就会使得这种晶体具有抗辐射性能和双波长特性，这种晶体命名为Nd3+∶GYSGG。在第七章，我们测试了其吸收光谱并拟合了实验能级，获得了自由离子参数和晶体场参数，发现其晶体场强度较GSGG和YSAG弱，弱的晶体场强度有可能是Nd3+∶GYSGG晶体具有优良激光特性的原因之一，但其微观机理需进一步研究。 Er3+∶GSGG是性能优良的2.7μm激光晶体，在医疗和红外对抗等领域有良好的应用前景，因此第八章从低温到室温区间选择了4个温度点7.6K、77K、200K和300K，测试了Er3+∶GSGG激光晶体的吸收光谱，分析了其能级数据，拟合了Er3+在GSGG中的哈密顿参数，以便进一步研究它的发光微观机理。