陆生环境中生物分子标志物氢同位素组成及其古气候意义

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生物分子标志物具有性能稳定、普遍存在于各种地质样品中并且来源明确等优点,其氢同位素组成可以记录其水源氢同位素组成及相应的环境信息,这使生物标志物及其同位素组成应用于重建古环境和古气候受到越来越多的关注。   基于不同原理的纯化流程得到的脂肪酸含量及其同位素组成是否一致,直接影响着该指标应用于不同区域古环境重建结果的对比。本文对比了两种常见的脂肪酸纯化流程对脂肪酸标准、现生植物和泥炭样品的纯化结果,发现两个流程对脂肪酸标准的回收率均较高(85%以上)且未引入杂质,然而对于天然样品,两个实验流程得到的低碳数脂肪酸的含量、脂肪酸链长分布模式以及碳同位素组成均存在明显的差异。两个流程纯化狗尾草和三叶草得到n-C16脂肪酸的δ13C值有所差异,分别为-21.1‰和-36.2‰(流程1);-23.3‰和-34.9‰(流程2)。研究显示,不同流程分离纯化天然样品可得到不同存在状态的脂肪酸,本文为基于不同研究目标如何选择合适的脂肪酸纯化流程提供了建议。实验结果显示,由于在沉积物中游离态脂肪酸和酯态脂肪酸可以相互转化,因此使用流程1分析样品中总脂肪酸较为合适,也可以将类脂物皂化使酯态脂肪酸释放为游离态,然后使用流程2。而研究海洋或湖泊沉积物中脂肪酸来源时,使用流程2提纯植物中的游离态脂肪酸可能更为合理。   叶蜡正构烷烃平均链长被认为响应环境的干旱度,本文探讨了现生植物叶蜡正构烷烃链长分布的主要控制因素,通过分析贡嘎山、太白山和天山不同海拔高度的91个植物样品和55个土壤样品,我们发现温度并不直接控制正构烷烃的链长分布,草本植物总体上比木本植物具有更长的链长。结合已发表的数据,发现土壤正构烷烃ACL值(平均链长)在贡嘎山、太白山、天山和乞力马扎罗山沿海拔剖面呈抛物线形态分布,最低值出现在每个山脉的中海拔处。植被类型和干旱度是控制土壤正构烷烃ACL沿海拔剖面分布的主要因素,温度通过控制植被类型的变化间接地控制土壤正构烷烃的链长分布。   本文探讨了贡嘎山东坡不同海拔高度植物和土壤饱和脂肪酸的δDwax值,结果显示,土壤δDwax值与海拔显著负相关(R2=0.71),与前人报道的贡嘎山东坡土壤水、土壤正构烷烃δD值与海拔间的关系存在相同的趋势。植物δDwax值与海拔间的关系与土壤水及土壤相似,但相关性不明显(R2=0.11),然而,研究结果显示木本植物和草本植物的δDwax值随海拔变化存在明显的差异,总体上草本植物的氢同位素要更负。贡嘎山木本植物、草本植物和土壤的εwax-sw值随海拔的变化波动较小,但木本植物的加权平均δDwax值和εwax-sw值(土壤水和叶蜡之间的氢同位素分馏系数)比草本植物大约偏正38‰和43‰,表明它们各自对随海拔高度降水同位素变化有不同的响应。也即,沿海拔植物δDwax值同时受降水δD值和植物类型两个因素控制。因此,结果揭示土壤δDwax值随海拔的变化与木本植物和草本植物存在相同的趋势,木本植物的δD值比草本植物大约偏正了38‰,这个趋势显示植物类型的变化将不可避免的影响土壤饱和脂肪酸δDwax值与海拔间的关系。结合已发表数据,我们发现在不同地区叶蜡正构烷烃ACL与εwax-p之间存在相反的关系,因此使用ACL和δD重建古气候和古海拔时应该更多的考虑到植被类型以及环境状况的变化。   青海湖1F钻孔中32ka~20ka长链脂肪酸的含量非常低可能指示了当时西风控制下青海潮流域陆生高等植物较低的生物量,而在东亚季风占主导地位的全新世,温暖湿润的青海湖流域陆生高等植物具有较高的生物量。末次冰盛期时脂肪酸δDwax值明显偏负,指示了较低的温度和东亚季风偏弱,青海湖地区受西风控制。ACLC23-35值的升高落后于δDwax值的变化,这可能是因为当环境由干旱转变为较湿润时,陆生植物相对于水生植物需要更长的时间来恢复生产量。
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