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有机自旋电子学是研究基于有机材料的极化载流子自旋输运相关的一门新兴学科。有机半导体相对于无机半导体的明显优势在于，其具有较弱的自旋-轨道耦合作用(SOC)以及超精细相互作用，并且有机半导体极化载流子的自旋驰豫时间较长，这对于有机材料，特别是基于π-共轭分子材料的自旋输运有着非常重要的作用。此外，由于有机材料的柔性、低成本性以及基于化学合成方法多样的材料的丰富性等，有机自旋电子学已经成为了国际上许多科学研究者的关注领域。本论文以基于π-共轭分子材料的有机自旋器件为研究内容，以吡咯并吡咯二酮(DPP)衍生物、石墨烯以及分子磁体为研究对象，分别制备了有机自旋阀器件、石墨烯横向器件及石墨烯霍尔传感器，并且对其电、磁多功能调控做了一系列研究，而且我们首次制备并研究了基于DPP系列聚合物的有机自旋阀器件，实现了明显的自旋阀效应;此外，为了实现自旋阀器件自旋流的放大，我们也对基于石墨烯的横向器件做了初步探索;另外，我们利用化学气相沉积(CVD)系统生长的石墨烯单晶制备了石墨烯磁霍尔传感器(GHEs)，并且使用分子磁体对其进行选择性修饰，修饰后的GHEs灵敏度有了较大提高，并且都具有很好的稳定性。下面是取得的研究结果: 1、我们首次利用基于DPP骨架的聚合物半导体材料为中间层成功制备了有机自旋阀器件，我们研究发现该器件有着明显的自旋阀效应，磁阻比可以达到30％以上，并且器件性能与测试温度、测试电流和使用的磁性电极有着明显的相关。温度越高，器件磁阻比下降，这与LSMO电极本身随温度升高其自旋注入效率下降有关。在一定的范围内，电流增大，器件的磁阻增强，这可能与电流增大引起的电场增强有关;另外，由于使用钴金属会与有机物发生化学反应容易增加自旋相关散射，所以我们利用镍铁电极替代钴电极并且可以明显改善器件的界面，磁阻比也有明显提高。此外，我们使用高分辨透射电子显微镜（HRTEM）对器件界面进行了表征，发现器件界面比较尖锐（sharp），有利于自旋输运。最后我们也初步研究了不同烷基侧链对器件性能的影响。该工作对我们以后基于DPP系列聚合物的自旋电子学研究提供了一定的研究基础，也为我们以后开展更深入的研究起到了促进作用。 2、为了实现自旋流的放大，需要制备横向结构的自旋阀器件。基于此，我们利用单层石墨烯制备了器件，并且初步开展了基于石墨烯与分子磁体横向器件的研究。我们利用化学气相沉积(CVD)系统生长的石墨烯单晶，通过电子束曝光等手段制备了石墨烯横向器件，并且使用具有分子磁性的分子磁体对其进行修饰，研究分子磁体修饰对石墨烯磁阻的影响，其磁阻最大增强幅度接近400％。此外，我们发现相对较低浓度的分子磁体对石墨烯磁阻影响较大，这为我们后续石墨烯磁传感器的研究工作有一定的促进和指导作用。另外，我们发现石墨烯经分子磁体修饰后器件磁阻受温度和磁场方向的影响更加明显，这对以后研究分子磁体对石墨烯的掺杂，特别是低温下分子磁体的磁性的影响等有重要的借鉴意义。 3、我们利用化学气相沉积(CVD)系统生长的石墨烯单晶，通过电子束曝光、反应离子刻蚀等手段制备了石墨烯霍尔磁敏传感器(GHEs)，并且以简单易行的方式使用分子磁体对其进行修饰，在室温下其灵敏度电压模式下平均提高了44.9％，电流模式下平均提高了59％。此外，该类霍尔器件还具有较低的线性误差（1.5％以下），较小的offset电压（±2mV以内）。在多次的循环扫描之后，器件的灵敏度浮动在5％以内，说明器件有很好的可重复性。另外，器件性能在变换磁场方向扫描过程中比较稳定，说明修饰后的器件有很好的稳定性。器件磁灵敏度增强可能是由于分子磁体与石墨烯的非常近的作用距离，使分子磁体的磁性中心影响石墨烯表面的磁场环境，进而会影响元件的霍尔信号。总之，我们通过简单易行的方法，使用分子磁体修饰石墨烯霍尔元件，在室温下明显增强了石墨烯磁霍尔传感器的灵敏度，更重要的是在常温常压下实现了分子磁体的应用。