氮掺杂石墨烯薄膜的可控制备及表征

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石墨烯是一种由单层sp2杂化C原子组成的二维新型材料,其独特的物理化学性质在基础研究和应用科学领域中均引起了广泛关注。本征石墨烯中的载流子具有极高的迁移率,但其本身带隙为零、开关电流比低限制了其在电子器件领域的进一步发展。石墨烯晶格平面内的N原子取代掺杂可以调节其电子性质,使其从半金属向n型半导体转变。从实用型石墨烯基集成器件的角度来看,可控制备大面积高质量氮掺杂石墨烯薄膜至关重要。化学气相沉积(Chemical Vapor Deposition,CVD)法因其经济实用性,能在合适衬底上直接生长大面积、连续、高质量的氮掺杂石墨烯薄膜而备受青睐。在本论文中,采用廉价的固态碳氮源作为CVD法制备氮掺杂石墨烯薄膜的前驱体,避免了昂贵而危险的气态碳源的使用,同时降低了反应温度。主要工作和相关研究结果如下:  第一部分是使用五氯吡啶作为碳氮源生长氮掺杂石墨烯。首先是在Cu箔上直接生长氮掺杂石墨烯薄膜,探索了固态源在CVD制备过程中各项实验参数,包括源区温度、碳氮源质量、生长区温度等条件对氮掺杂石墨烯产物的形貌和结构性质的影响。然后通过后退火处理方法,解决了五氯吡啶中包含的氯自由基和吡啶自由基竞争吸附导致直接生长得到的氮掺杂石墨烯薄膜结晶质量较差的问题,并探究了不同后退火处理温度对石墨烯质量的影响。最终得出优化的薄膜生长条件,成功制备出了大面积、高质量的单层氮掺杂石墨烯薄膜,氮掺杂含量在2.3-7.5%之间,载流子浓度为6.55×1012cm-2,方块电阻约1.83kΩ,霍尔迁移率为522cmV-1s-1。  第二部分是选择不含卤族元素的六次甲基四胺作为固态碳氮源,优化源区参数如六次甲基四胺的量和源区温度,探索了生长温度与所制备石墨烯样品的层数和氮掺杂浓度之间的关系。实现了单层、双层、多层氮掺杂石墨烯薄膜的可控制备。所制得的石墨烯薄膜氮掺杂含量分布在2.0-3.1%之间。  通过以上的工作,实现了使用固态碳氮源的CVD法制备大面积、高质量的氮掺杂石墨烯薄膜。拓宽了碳源前驱体材料的选择范围,同时实现了不同层数和不同氮掺杂含量的石墨烯薄膜的可控制备,对于石墨烯薄膜材料在电子元器件领域的应用具有一定指导作用。
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