【摘 要】
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马拉硫磷是一种在水环境中检出频率较高的有机磷农药,其在常规饮用水处理中去除效率较低,且在消毒过程中马拉硫磷会转化成具有更大毒性的马拉氧磷,因此高效去除水中马拉硫磷及其氧化产物对保障饮用水安全具有重要意义。本文首先探讨了基于紫外光的高级氧化工艺（UV-AOPs）对马拉硫磷的降解及溶液毒性变化,随后又提出了一种全新的氧化-水解耦合技术对马拉硫磷进行降解和脱毒处理。本文的主要研究成果如下:（1）研究了U
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马拉硫磷是一种在水环境中检出频率较高的有机磷农药,其在常规饮用水处理中去除效率较低,且在消毒过程中马拉硫磷会转化成具有更大毒性的马拉氧磷,因此高效去除水中马拉硫磷及其氧化产物对保障饮用水安全具有重要意义。本文首先探讨了基于紫外光的高级氧化工艺（UV-AOPs）对马拉硫磷的降解及溶液毒性变化,随后又提出了一种全新的氧化-水解耦合技术对马拉硫磷进行降解和脱毒处理。本文的主要研究成果如下:（1）研究了UV、UV/H2O2、UV/Ti O2和UV/Fenton四种工艺对马拉硫磷的降解动力学,推导出马拉硫磷在四种工艺下的降解产物及其降解路径,并利用发光细菌费氏弧菌检测技术（Vibrio fischeri）和乙酰胆碱酯酶毒性测试技术（ACh E）对反应后溶液的毒性进行评估。实验结果表明,在四种UV氧化工艺中,马拉硫磷的降解遵循准一级反应动力学,UV-AOPs的反应速率常数（101.4～142.6 cm~2/m J）显著高于单独UV过程6.5 cm~2/m J。在基于MS和MS/MS质谱图鉴定出主要的中间降解产物后,依据降解产物生成量推测出马拉硫磷的可能转化路径。在单独UV降解过程中,马拉硫磷的主要转化途径是P-S键的裂解;而在光催化反应中,主要降解路径是将P=S键氧化成P=O键的脱硫反应。毒性测试实验结果证实:经UV-AOPs处理后的溶液毒性急剧上升,表明该过程产生了毒性更大的中间产物。相反,对于通过UV单独处理处理的马拉硫磷水溶液没有观察到显着的变化或甚至更低的毒性。（2）研究采用氧化-水解耦合技术对马拉硫磷进行降解,鉴定降解产物、推导降解路径及毒性变化,并研究了在不同加氯量和不同p H值条件下的马拉硫磷降解效果。研究发现氯能够将马拉硫磷中的P=S键迅速氧化成P=O键,从而生成其相应的氧化物马拉氧磷,随后马拉氧磷在碱性条件下受到OH-的亲核攻击而快速水解。在相同溶液p H反应条件下,马拉氧磷的降解速率是马拉硫磷的3～10倍。通过ACh E毒性检测发现,在氧化-水解耦合工艺中,溶液毒性呈先增大后减小的趋势,且最终溶液毒性小于初始马拉硫磷水溶液毒性。
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