【摘 要】
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金属卤化物钙钛矿材料因其诸多优异的光电性能,在光电器件与集成技术领域中具有重大的应用前景。随着一系列基于钙钛矿材料的高性能光学、光电器件的实现,引发了科研人员对其光物理现象与机制研究的极大兴趣。材料中载流子、激子等准粒子的动力学机制密切关系到其电学,光学等方面的性质。对钙钛矿材料中相关的光物理性质与机理的深入理解,有助于反馈材料制备与器件的优化和设计。为此,本学位论文重点研究探讨了金属卤化物钙钛矿
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金属卤化物钙钛矿材料因其诸多优异的光电性能,在光电器件与集成技术领域中具有重大的应用前景。随着一系列基于钙钛矿材料的高性能光学、光电器件的实现,引发了科研人员对其光物理现象与机制研究的极大兴趣。材料中载流子、激子等准粒子的动力学机制密切关系到其电学,光学等方面的性质。对钙钛矿材料中相关的光物理性质与机理的深入理解,有助于反馈材料制备与器件的优化和设计。为此,本学位论文重点研究探讨了金属卤化物钙钛矿材料中的两种光激发现象:激子-极化激元和电子-空穴等离子体。主要研究内容如下:（1）制备了高质量二维Ruddlesden-Popper（RP）钙钛矿（BA）2（MA）n-1PbnI3n+1（n=3,4）层状材料。由于该材料自身可以形成良好微腔,我们可以在常温下观察到材料中的强光-物质相互作用,激子-极化激元有关现象。通过角分辨PL光谱,研究了在不同有效腔共振条件下二维RP钙钛矿中激子-极化激元的行为。进一步基于耦合谐振子模型分析了实验数据,获得了n=3和n=4材料中160 me V到180me V的拉比劈裂。同时基于不同极化激元模式中的Hopfield系数,揭示了极化激元从激子主导到光子主导的转变过程。本论文的研究在高质量二维RP钙钛矿中实现激子-极化激元,对基础光物理研究和基于钙钛矿的极化激元器件的应用都是非常重要的。（2）建立了一个描述钙钛矿的载流子-激子过程的模型,可用来计算随着载流子浓度增大,材料中光激发下的激子机制转变到电子-空穴等离子体机制的载流子浓度阈值,即“莫特密度”。使用该模型对化学气相沉积方法生长的全无机铯铅溴钙钛矿纳米线的莫特密度进行了计算。我们模型得到的结果与文献中报道的高度符合。同时使用该方法对一系列有机无机杂化钙钛矿材料(FAPb I3,MAPb I3-xClx,MAPb I3,FAPb Br3,MAPb Br3)在不同温度条件下进行计算,获得的结果较好得符合了不同材料性质的变化趋势。最后讨论了如何计算实验中单光子与双光子激发下的光生载流子密度。钙钛矿材料中电子-空穴等离子体行为的研究为新功能光电器件的设计与制备奠定了重要基础。
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