【摘 要】
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果糖和葡萄糖是制糖工业中两种互为同分异构体的重要单糖,其常见的分离方法为吸附分离。果糖和葡萄糖吸附分离研究的一个重要方向是新型吸附剂的研发。金属有机骨架(metal-or
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果糖和葡萄糖是制糖工业中两种互为同分异构体的重要单糖,其常见的分离方法为吸附分离。果糖和葡萄糖吸附分离研究的一个重要方向是新型吸附剂的研发。金属有机骨架(metal-organic framework,MOF)材料具有高比表面积和多孔骨架结构,在液相吸附领域有着众多应用。本文对几种MOF材料的果糖和葡萄糖吸附分离性能进行了研究。本文成功地合成了七种具有水稳定性的金属有机骨架材料ZIF-8,MIL-100(Fe),MIL-96(Al),MIL-101(Cr),MIL-100(Cr),MIL-53(Cr)和UiO-66,并采用了多种表征手段证明其结构无误。通过实验研究了上述MOF材料在水溶液中吸附分离果糖和葡萄糖的性能,UiO-66在七种MOF中表现出了更好的吸附能力和吸附选择性,尤其是分离因子可以达到3.50,高于已报道的多种商业吸附剂如离子交换树脂和分子筛。对果糖和葡萄糖在UiO-66上的吸附行为进一步研究,测定了吸附时间,温度影响吸附效果的实验数据,采用了多种数学模型进行了拟合。对于吸附动力学数据,本文分别采用液膜扩散和颗粒扩散模型进行拟合,发现二者的拟合直线均不经过原点,说明吸附速率由液膜扩散和颗粒内扩散两个步骤共同控制。果糖和葡萄糖在UiO-66上的吸附约4 h后达到平衡,且UiO-66对两种糖类的吸附均符合准二级动力学模型。从吸附等温线拟合数据可知,Freundlich吸附模型较Langmuir模型更适于描述两种单糖在UiO-66的吸附行为,说明该吸附行为可能为多层吸附且发生在非均一表面上。通过计算热力学参数吉布斯自由能变ΔG,熵差ΔS和吸附焓变ΔH,可知两种单糖在UiO-66上的吸附过程是一个吸热且熵增的自发过程。对吸附后的UiO-66进行了三次循环套用实验,发现UiO-66对两种糖类的分离效果无明显下降,证实了材料的稳定性。经过设计的实验验证,本论文认为UiO-66是一种具有潜在应用价值的果糖和葡萄糖吸附分离材料。
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