【摘 要】
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通过半导体光催化剂利用太阳能进行水分解反应制取氢气是缓解化石能源危机并同时有效解决环境问题的理想途径。氮化碳（g-C3N4）作为一种对可见光具有响应效应的有机半导体,因其
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通过半导体光催化剂利用太阳能进行水分解反应制取氢气是缓解化石能源危机并同时有效解决环境问题的理想途径。氮化碳（g-C3N4）作为一种对可见光具有响应效应的有机半导体,因其含量丰富、制备简单、具有合适且独特的能带结构、优良的化学稳定性和环境友好的特性而得到广泛的关注。但是由于原始g-C3N4比表面积有限,导致材料与电解液的接触面积较小,催化反应析氢活性不高;材料内部和表面的激发电子和空穴很容易以各种方式发生淬灭和复合;材料内部阻抗较大,光激发电子和空穴的传输及迁移受限;带隙宽度较大导致可见光响应范围较窄。这些缺陷的存在不可避免地阻碍了太阳能到氢能的转换效率,解决这些阻碍的有效方法就是引入合适的析氢助催化剂,而常用的Pt助催化剂不适合大规模商业化使用,过渡金属磷化物尤其Ni2P因其优异的导电性和催化活性成为其理想的替代物,因此本课题选用Ni2P作为助催化剂,研究其对g-C3N4材料光解水产氢性能的促进作用。针对g-C3N4材料的上述缺陷,本文采用了一种热氧化剥离工艺和物理自组装方法,增加了催化剂材料与电解液的接触面积,为光解水产氢反应提供更多的析氢活性位点。本文对三聚氰胺热缩聚反应制备的体相g-C3N4材料进行了热氧化剥离研究,制备出了具有较大比表面积的二维多孔g-C3N4纳米片,并将其与采用单步热溶剂法制备的尺寸为8-10 nm的Ni2P纳米晶通过简单的物理自组装方式达到复合。Ni2P纳米晶的引入为析氢反应提供了更多活性位点,也一定程度上加速了光激发电子和空穴在材料内部和表面的分离,从而提升了纯g-C3N4材料的光解水产氢性能。针对自组装法制备的复合材料中Ni2P纳米晶分布的均匀性及其与g-C3N4的连接紧密性问题,本文开发了一种新的化学原位生长方法。通过单步溶剂共热的方法,在多孔g-C3N4纳米片表面原位生长出尺寸分布均匀且稳定的Ni2P纳米晶,这种方法制备的复合材料中Ni2P纳米晶和g-C3N4纳米片之间形成了牢靠的化学耦合键Ni（δ+）-N（δ-）,这种化学耦合接触更加有利于光生载流子的传输和分离,而且Ni2P纳米晶不易从g-C3N4纳米片表面脱落。这种方法制备的Ni2P/g-C3N4复合材料显示出了更加优异的光解水产氢性能和循环稳定性能。
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