【摘 要】
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自碳纳米管发现以来人们发展了多种多样的合成技术力求能够有效地控制合成出所需特定结构、功能的碳纳米管。但由于对生长过程所涉及复杂机理的了解甚少,此方面的研究一直没有
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自碳纳米管发现以来人们发展了多种多样的合成技术力求能够有效地控制合成出所需特定结构、功能的碳纳米管。但由于对生长过程所涉及复杂机理的了解甚少,此方面的研究一直没有突破。前人多是从金属催化剂在碳纳米管生长过程的作用及其结构变化方面来研究碳纳米管的生长机理,而忽略了其他因素在生长过程的作用。本文结合近年来相关领域中关于化学反应在碳纳米管生长过程中的重要影响方面研究工作,以苯在FeCoOx/Al2O3为催化剂生长碳纳米管为模型,利用在线质谱研究其中涉及的反应过程,并探讨它们对碳纳米管生长的影响。通过对这一实验体系进行深入研究和分析,进一步阐述了碳纳米管六元环生长的合理性,初步地探讨前驱物分子在催化剂表面的不同化学反应对碳纳米管生长的影响。主要进展包括: 1.利用更加灵敏的在线质谱仪对苯在FeCoOx/Al2O3催化剂体系上生长碳纳米管这一反应体系进行研究。更加完整和细致深入的实验数据分析表明在700℃以下时,苯环并无裂解,以六元环形式参与碳纳米管的生长。 2.确定了在更高温度段时,700~800℃之间,苯在FeCo金属催化剂表面发生环裂解反应,生成甲苯和甲烷。 3.根据原位STA生长碳纳米管的数据建立金属催化剂颗粒失活动力学方程,初步探讨不同表面化学反应对碳纳米管生长的影响。结果表明苯在低温(<700℃)以六元环形式参与碳纳米管的生长时有利于保持金属催化剂颗粒的活性,在高温环境下(>700℃)苯环发生裂解,导致催化剂更容易失活,不利于碳纳米管的生长。
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