钴基氧化物和M/TiO2催化剂催化分解N2O性能研究

• 作 者: 孙巾茹
• 出 处: 北京工业大学
• 发表日期: 2021年06期
• 关键词: N2O 钴基氧化物 催化分解 M/TiO2 光催化

氧化亚氮（N₂O）无色微甜,会吸收红外辐射,捕获地表散发热量,增加地球温室效应,破坏臭氧层。N₂O性质稳定,在大气中能存留百年之久,因此消除N₂O是现今大气环保领域的重要研究内容之一。本论文采用水热法制备钴基氧化物催化剂,溶剂热法制备花状TiO₂,并以TiO₂为载体,采用浸渍法制备M/TiO₂光催化剂。使用XRD、SEM、BET、H₂-TPR、XPS、PL等手段对催化剂的理化性质进行表征,分别在固定床微型反应器和光催化反应器中评价了催化剂催化分解N₂O催化性能。考察晶化温度、表面活性剂、沉淀剂、碱金属掺杂、碱土金属掺杂和稀土金属掺杂对Co₃O₄催化剂催化分解N₂O性能的影响,结果表明:⑴晶化温度为180℃制备的Co₃O₄（180）催化剂球体尺寸小,比表面积较大,耗氢量较多,氧化还原性能好,催化剂分解N₂O性能较好;⑵表面活性剂种类对Co₃O₄催化剂活性影响不显著;⑶沉淀剂种类对Co₃O₄催化剂性能影响显著,以Na OH为沉淀剂制备的Co₃O₄催化剂,样品中有少量钠离子的存在,比表面积较大,为25.2m²?g^-1,氧化还原性能好,N₂O分解温度较低,T₁₀和T₉₅分别为330℃和470℃;⑷掺杂金属种类影响Co₃O₄催化剂催化性能,其中Ba_0.5Co_2.5O₄催化剂Co²⁺/Co³⁺和O_ads/O_lat比值较大,催化分解N₂O活性较好,N₂O分解温度较低,T₁₀和T₉₅分别为322℃和480℃。考察晶化温度、活性组分种类、助剂种类等对光催化剂催化分解N₂O催化性能影响。结果表明:⑴制备的TiO₂催化剂均为锐钛矿晶相,晶化温度为160℃的TiO₂形貌规整,比表面积大,载流子复合率低,光催化活性较好,12 h紫外光（200-400 nm）照射下N₂O转化率为29.74%;⑵活性组分种类影响光催化剂活性,其中Co/TiO₂和Ni/TiO₂光催化活性较好,光照12 h后N₂O转化率分别为33.57%和31.37%;⑶金属负载量与配比影响催化剂活性,5:4Co:Ni（9）/TiO₂催化剂活性较好,光照12 h后N₂O转化率为34.38%。