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21世纪人类面临着严重的水污染问题，水污染治理的导向从“达标排放”向“水质再生”和“提标改造”发生转变。随着现代化建设进程推动，医、农、工业迅速发展导致水质复杂化。传统工艺对诸如内分泌干扰物、抗生素等药物、全氟类化合物等微量难降解有机物难以实现高效去除，而基于硫酸根自由基的非均相催化是该领域备受关注的新型处理技术。这种高级氧化技术可用于污水厂的深度处理既满足水质提升的需求又能解决出水中微量有机物残留的问题。催化剂催化活性和重复利用性的提升及对过硫酸氢盐的活化机制是有待完善和突破的研究内容。
本文以左氧氟沙星(LEV)这种典型氟喹诺酮类抗生素为模型污染物，构建了钴铁复合催化剂活化过硫酸氢盐(PMS)的氧化体系，利用产生的强氧化物种对难降解有机物实现高效去除。在催化剂的制备优化与表征、催化氧化体系的影响因素分析和降解机制等方面开展了工作。为评价该体系作为污水深度处理单元的工程应用性，本研究考察了该体系在污水厂二沉池出水中的杂质竞争环境下的适用性。
首先，本文采用单因素试验法结合LEV的降解与表征分析，优选制备条件为0.5mol/L NaOH浓度和600℃的煅烧温度。并合成了不同钴铁摩尔比的复合催化剂用于氧化体系中LEV去除。表征结果表明，Co-Fe(0.25∶1)，Co-Fe(0.5∶1)和Co-Fe(0.75∶1)的组成分别为Fe2O3·CoFe2O4，CoFe2O4，Co3O4·CoFe2O4。LEV去除效能表明，Co-Fe(0.75∶1)在体系中对LEV去除速率最快，投加0.2g/L该催化剂和0.3mmol/L的PMS，反应20min后LEV的去除率超98%。然后，对纯水体系中反应条件和水质成分的影响因素进行了分析，该体系具有广泛的pH适用范围(5-11)；高浓度HCO-3和HPO24-对溶液pH有缓冲作用从而促进了LEV的去除；腐殖酸因其有机物竞争作用表现出对LEV去除的抑制；金属阳离子中Fe3、Mn2+和Mg2+由于水解作用和竞争吸附作用对LEV去除效率影响比较明显。循环试验结果说明该体系存在钴铁离子释放且量值在规定范围内，通过二次煅烧有利于催化剂催化活性的恢复。对该体系去除LEV的机制研究表明，是由SO?4-的自由基路径和1O2的非自由基路径实现LEV的去除。且LEV通过脱氟、脱烷基及脱羧作用三条路径实现降解并产生F-、NO3-、CO2、H2O等无机物。最后，该体系在污水厂二沉池出水中，仅投加0.1g/L催化剂和0.2mmol/L PMS，反应20min后能够高效去除LEV并协同降低COD，实现了污水厂二级出水水质提升。
本文以左氧氟沙星(LEV)这种典型氟喹诺酮类抗生素为模型污染物，构建了钴铁复合催化剂活化过硫酸氢盐(PMS)的氧化体系，利用产生的强氧化物种对难降解有机物实现高效去除。在催化剂的制备优化与表征、催化氧化体系的影响因素分析和降解机制等方面开展了工作。为评价该体系作为污水深度处理单元的工程应用性，本研究考察了该体系在污水厂二沉池出水中的杂质竞争环境下的适用性。
首先，本文采用单因素试验法结合LEV的降解与表征分析，优选制备条件为0.5mol/L NaOH浓度和600℃的煅烧温度。并合成了不同钴铁摩尔比的复合催化剂用于氧化体系中LEV去除。表征结果表明，Co-Fe(0.25∶1)，Co-Fe(0.5∶1)和Co-Fe(0.75∶1)的组成分别为Fe2O3·CoFe2O4，CoFe2O4，Co3O4·CoFe2O4。LEV去除效能表明，Co-Fe(0.75∶1)在体系中对LEV去除速率最快，投加0.2g/L该催化剂和0.3mmol/L的PMS，反应20min后LEV的去除率超98%。然后，对纯水体系中反应条件和水质成分的影响因素进行了分析，该体系具有广泛的pH适用范围(5-11)；高浓度HCO-3和HPO24-对溶液pH有缓冲作用从而促进了LEV的去除；腐殖酸因其有机物竞争作用表现出对LEV去除的抑制；金属阳离子中Fe3、Mn2+和Mg2+由于水解作用和竞争吸附作用对LEV去除效率影响比较明显。循环试验结果说明该体系存在钴铁离子释放且量值在规定范围内，通过二次煅烧有利于催化剂催化活性的恢复。对该体系去除LEV的机制研究表明，是由SO?4-的自由基路径和1O2的非自由基路径实现LEV的去除。且LEV通过脱氟、脱烷基及脱羧作用三条路径实现降解并产生F-、NO3-、CO2、H2O等无机物。最后，该体系在污水厂二沉池出水中，仅投加0.1g/L催化剂和0.2mmol/L PMS，反应20min后能够高效去除LEV并协同降低COD，实现了污水厂二级出水水质提升。