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低维金属系统包括金属薄膜,一维金属线,零维量子点等。因其在基础理论研究和实际应用方面的重要意义,低维金属体系吸引了广泛的研究兴趣。在低维和纳米尺度下,由于量子效应以及表面和界面的作用逐渐增强,金属的结构和物性与其体相材料相比更加丰富和复杂,更为明显地呈现出对其微观结构的依赖性。例如亚单层金属沉积在半导体表面时,往往会形成金属诱导的表面再构,这些重构完全改变了衬底表面的电子结构,同半导体衬底的性质亦相去甚远。Si(11)√3×√3-Ag便是具备上述特征的典型金属亚单层再构表面,它具有类自由电子表面态能带,其电子口袋的中心位于表面布里渊区的г点。这个表面态能带在能量上与其它表面和体能带区分得十分清楚,因此可以阻止这种二维的等离激元与任何带间跃迁耦合。这种简单纯净的状况,及其局域于超薄原子层的稠密二维电子气,使得√3-Ag成为研究二维等离子体激发的最合适的体系之一。
在本文的工作中,我们主要利用扫描隧道显微镜(STM),高能电子衍射仪(RHEED),以及高分辨电子能量损失谱(HREELS)系统地研究了亚单层金属及超薄金属薄膜在半导体Si衬底上的生长,包括亚单层金属锶的生长、原子级平整的超薄银膜的生长等,并对银薄膜的等离激元激发进行了研究。本论文所介绍的研究工作包括以下两个部分:
第一部分,亚单层金属锶在Si(100)衬底上的生长及其原子结构的研究。
单晶SrTiO3作为一个高介电常数氧化物,被期望用来取代无定形二氧化硅充当晶体管的栅极层,而且,它也是一个常用的缓冲层,可用于在半导体衬底上整合各种功能氧化物薄膜。在外延生长SrTiO3薄膜之前,通常高温沉积一层亚单层锶,以避免无定形二氧化硅层的形成。详细了解这层亚单层锶的原子结构,将有助于理解在硅衬底上外延生长氧化物薄膜时亚单层锶的重要作用。我们系统研究了金属锶吸附在Si(100)2×1表面时,表面再构随覆盖度的演化。对于2×3-Sr相,偏压依赖高分辨STM图像清楚地支持Reiner的dimer-vacaney结构模型。当覆盖度从1/6 ML增加到1/2ML,可观察到一个2×3-Sr到1×2-sr的相变,通过把dimer-vacancy结构模型拓展到1×2-Sr相,这个相变得到很好地解释。
第二部分,原子级平滑的超薄银膜的控制生长及其等离激元激发研究。
原子级别平整的金属薄膜是一个可用于量子尺寸效应研究的典型平台。薄膜的厚度与价电子的费米波长(0.5 nm)可比拟,因此电子在薄膜的法向受限,呈现出与薄膜厚度相关联的量子尺寸效应。原子级平整的金属薄膜在基础研究和技术应用等方面都具有重要的意义。然而当金属被沉积在半导体表面时,总呈现出三维岛状或者纳米团簇生长,以释放金属与衬底失配所产生的应力。一个两步法生长模式--即低温沉积然后室温退火--报导实现了半导体衬底上上超薄金属膜的生长。对于银膜的情况,在硅和砷化镓衬底上,当达到6 ML的临界厚度,可获得近乎原子级平整的薄膜。在临界厚度以下,薄膜是不连续的,而且随着覆盖度增加,平整度逐渐退化。对于其它的金属/半导体系统,类似的4-7 ML的临界厚度也被观察到。因此两步法生长模式无法实现临界厚度以下平整薄膜的制备。此外在室温和低温下制备薄膜,生长的初始阶段都会形成一个无序的浸润层,这在金属薄膜和衬底之间导致了一个糟糕的界面。在本文所介绍的工作当中,我们通过引入Ga/Si(111)√3×√3缓冲层,成功地把银膜生长的临界厚度降低到2 ML,而且消除了浸润层,在薄膜和衬底之间获得了一个原子级尖锐的界面。
接着我们对银膜的等离激元激发进行了测量,对于双原子层的银膜,谱线是极度展宽的,看不到明显的等离激元损失峰,真正的激发模式在3 ML才出现。测量到的等离激元频率比半无限大银系统的表面激发模式高,随着覆盖度的增加,银膜激发模式对应的损失峰变得尖锐,而且频率减小,在大覆盖度极限,清洁银单晶相的表面激发模式被达到。此外,对银膜激发模式,我们看到一个负的起始色散,这不同于银单晶相的正的起始色散。