硅酸盐碳酸化隔离CO2的实验和理论研究

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在燃烧源环境污染与防治研究领域中,继二氧化硫、氮氧化物、颗粒物、有毒痕量元素等众多污染物之后,二氧化碳的“温室效应”给人类生存的环境造成的影响已引起世界范围内的广泛关注。有关二氧化碳的排放控制或隔离储存已成为一个新兴而前沿的研究领域。目前二氧化碳的分离研究主要集中在膜分离、溶剂化学吸收、及化石燃料的新型利用方式。而二氧化碳的储存研究主要集中在海洋贮存、植物吸收及地质隔离。在地质隔离中,利用废弃的油、气田或煤层储存二氧化碳,利用地下咸水层,或利用矿石与二氧化碳进行碳酸化反应等方式储存二氧化碳。在化石燃料新型利用方式中,有富氧循环燃烧O2/CO2 Combustion、化学链式燃烧及煤基制氢零排放发电系统等是研究的热点。本文对煤气化制氢气同时氧化钙吸收二氧化碳进行了理论计算,并用CO代替煤、硅灰石代替CaO进行计算,以期获得较低的制氢温度、较为经济的二氧化碳储存方案;并进行了硅灰石高温、高压碳酸化储存二氧化碳的实验和理论研究。主要内容如下:首先,采用化学热力学平衡分析的方法,借助FACT软件,计算在1.0~50.0atm、700~1000K、有、无氧化钙存在时,煤与水蒸汽共同气化的气体产物在组成上的不同,并分析了气体产物中氢气的含量及其生成率,明确了煤气化制氢气同时氧化钙吸收二氧化碳的最佳温度和压力。其次,开展了硅灰石与二氧化碳在高压下碳酸化反应的储碳实验研究,根据前人的经验,进行了直接碳酸化和间接碳酸化两种工艺的实验。经过分析,碳酸化的最终产物:在间接碳酸化工艺产物中没有碳酸钙生成,而液相直接碳酸化产物中有碳酸钙存在。对液相直接碳酸化的产物,通过热分解质量损失,计算出硅酸钙到碳酸钙的转化率。并考察了温度、压力和粒度对转化率的影响。同时与蛇纹石碳酸化储碳的实验进行比较,认为硅灰石更适用于二氧化碳的矿物隔离储存。最后,为了降低储碳成本、减少生产废弃物、合理利用资源,对直接碳酸化的产物进行资源化再利用分析,并提出了工艺的改进方案。
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