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汞是全球性的持久性有毒污染物。我国大气汞排放一直备受国际关注,并面临着削减汞排放的巨大国际压力。但目前由于对植被与大气间汞的交换机理认识还不清楚,导致对自然源排汞通量无法正确估算。 全球大部分的陆地表面为植被所覆盖,植物对汞的吸收和运输在汞的生物地球化学循环中起着重要的作用。目前我们无法判断植被是大气汞的源还是汇,显然只有弄清植被与大气间汞的交换机理和交换通量,才能正确估算全球地表向大气的自然排汞通量。 因此,本研究选择四种典型的农作物(水稻(Oryza.sativa L.)、小麦(TriticumL.)、玉米(Zea mays L.)和油菜(Brassica campestris L.))作为研究对象,利用稳定汞同位素示踪技术,对198Hg在四种农作物中的迁移转化过程进行深入和系统的研究。 归纳起来,本论文的主要研究成果如下: ICP-MS测定汞同位素含量: 利用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)测定汞同位素含量。检测器最低检出限为100pgL-1。通过试验条件(如测定时间、进样量等)的优化,提高了分析精度,对NIST汞标准进行测试,精度在0.76%到1.24%之间,F(标准比值/检测值)值在0.995到1.000之间。 盆栽实验198Hg示踪汞的迁移转化: (1)在温室种植在不同汞浓度的四种作物,作物根部汞浓度与土壤汞含量成正相关(p<0.05),说明土壤汞含量是影响植物根部汞含量的一个主要因素,意味着农作物暴露在高汞土壤时,其根部汞浓度就会明显升高。 (2)处于苗期的四种作物在HX土壤添加198Hg2+后,水稻、小麦、玉米和油菜根部198Hg增加量明显,然而在水稻和油菜叶片没有检测到198Hg的增加。植物所增加的198Hg,97%以上的都积累在植物的根部。在作物汞浓度不同的情况下,经过添加198Hg2+的WS土壤处理后,四种作物根、茎和叶部所增加的198Hg无显著性差别,说明植物根吸收汞与土壤汞的浓度有关,与植物初始浓度无关。在两组试验过程中,KMnO4吸收液中没有发现198Hg的增加,既土壤中所添加的198Hg2+,没有通过植物体的运输,最终释放到大气中。 (3)成熟期的四种作物,经过198Hg示踪7天后,只有作物根部有198Hg的增加,农作物果实中没有检测到有198Hg的增加。 水培试验198Hg示踪汞的迁移转化: (1)数据显示:198Hg可以在水稻、小麦、玉米和油菜中积累和运输。植物体所增加的198Hg,94%以上都积累在四种作物的根部,而转移到茎和叶的198Hg很少。在营养液中所添加的198Hg2+,没有通过植物体的运输,最终释放到大气中。 (2)水稻根、茎、叶对198Hg的积累与营养液的浓度成正相关。而且水稻根部与营养液中剩余198Hg的浓度处于一平衡状态,这一平衡常数为2.35(mol-Hg/g-DW)/(mol/L)。 (3)TF数据显示,汞从茎运输到叶片要比汞从根运输到茎要容易。一般来说,汞运输的屏障在植物的根部,导致从根部运输汞的能力受到限制。 SR-XRF和XANES分析: 分析结果表明,汞在植物根部主要分布在根部的表皮区域,汞主要以Hg-γ-(Glu-Cys)2-Glu和Hg-γ-(Glu-Cys)2-Gly复合物形式存在植物的根部。