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随着工业的发展，挥发性有机物(VOCs)带来的环境污染日趋严重。催化氧化是消除其污染的有效手段之一，而其中高活性和高稳定性的非贵金属催化剂和低贵金属含量催化剂的研制是目前的热点。本论文主要针对甲苯深度氧化反应，设计制备了系列高活性且稳定的SnO2基催化材料，并利用各种表征手段，深入考察了其表面活性中心以及影响甲苯氧化消除反应的关键因素。主要结论如下：
第一部分利用微波/超声辅助硬模板法(KCC-1)制备了系列纯SnO2催化剂，考察了其表面活性位点的种类及其对反应性能的影响。通过调节合成方法，得到了表面和体相结构性质不同的SnO2催化剂，其甲苯深度氧化反应活性顺序为：SnO2-Ultra-OH＞SnO2-Stir-OH＞SnO2-Mic＞SnO2-Pre。Raman，H2-TPR,O2-TPD和XPS结果表明SnO2催化剂表面氧空位的存在有利于形成更加丰富的表面活泼氧物种。In-situDRIFTS、XPS和EPR结果表明，SnO2催化剂表面同时存在超氧(O2-)和过氧(O22-)物种,并且是反应主要的活性氧物种。NH3-TPD和Toluene-TPD结果表明，提高催化剂表面的酸性位点含量有利于反应物甲苯分子的吸附和活化。SnO2-Ultra-OH催化剂具有最丰富的超氧(O2-)和过氧(O22-)位点和表面酸中心，因而具有最优的甲苯深度氧化活性。表面O2-、O22-位点和酸性位点的协同作用是影响SnO2催化剂甲苯深度氧化反应活性的主要因素。
第二部分采用浸渍法，利用CVD-SnO2负载不同性质的金属氧化物制备了系列催化剂用于甲苯深度氧化反应。各催化剂的甲苯氧化活性顺序为：1%Mn/SnO2＞1%Co/SnO2＞1%Cr/SnO2＞1%Bi/SnO2＞1%In/SnO2＞SnO2。In-situDRIFTS、EPR、XPS和H2-TPR结果表明，SnO2催化剂表面的超氧(O2-)和过氧(O22-)物种经具有氧化还原性质金属氧化物改性后，其含量显著提高。NH3-TPD、Toluene-TPD和In-situDRIFTS结果表明，改性后催化剂表面酸性位点和甲苯吸附位点的量均有明显提高。催化剂表面活泼氧物种以及表面甲苯吸附位点的含量均在甲苯深度氧化反应中起重要作用。1%Mn/SnO2催化剂同时具有良好的低温还原性能，丰富的表面活泼氧物种以及甲苯吸附位点，因此表现出最佳的甲苯催化氧化活性。此外，该催化剂具有优良的稳定性和抗水抗硫性。
第三部分采用沉淀法和水热法制备了纳米棒状(SnO2-R)和纳米颗粒(SnO2-P)两种不同形貌的SnO2并负载低含量贵金属Pd制备催化剂用于甲苯深度氧化反应。活性测试结果表明，在Pd含量相同时，Pd/SnO2-R催化剂的活性明显高于Pd/SnO2-P催化剂而且二者催化行为明显不同。Pd/SnO2-R催化剂主要遵循L-H机理，Pd/SnO2-P催化剂主要遵循MVK机理。XRD、SEM和H2-TPR结果表明，相较于SnO2纳米颗粒，SnO2纳米棒具有较小的比表面积和很高的结晶度，且表面氧物种较少。由于两种SnO2载体形貌和性质的不同，导致其负载的贵金属Pd的价态和分布不同。HRTEM，XPS和ICP结果表明，Pd/SnO2-R催化剂，表面Pd物种同时存在Pd0和Pd2+，且表面Pd物种高度富集；而Pd/SnO2-P催化剂Pd物种主要以Pd2+形式存在。Pd/SnO2-R催化剂表面高含量的Pd0物种有利于氧气和甲苯分子的吸附和活化，促进了甲苯氧化反应的进行。两者不同形貌SnO2载体表面Pd物种价态分布是影响其甲苯深度氧化反应活性的关键原因。
第一部分利用微波/超声辅助硬模板法(KCC-1)制备了系列纯SnO2催化剂，考察了其表面活性位点的种类及其对反应性能的影响。通过调节合成方法，得到了表面和体相结构性质不同的SnO2催化剂，其甲苯深度氧化反应活性顺序为：SnO2-Ultra-OH＞SnO2-Stir-OH＞SnO2-Mic＞SnO2-Pre。Raman，H2-TPR,O2-TPD和XPS结果表明SnO2催化剂表面氧空位的存在有利于形成更加丰富的表面活泼氧物种。In-situDRIFTS、XPS和EPR结果表明，SnO2催化剂表面同时存在超氧(O2-)和过氧(O22-)物种,并且是反应主要的活性氧物种。NH3-TPD和Toluene-TPD结果表明，提高催化剂表面的酸性位点含量有利于反应物甲苯分子的吸附和活化。SnO2-Ultra-OH催化剂具有最丰富的超氧(O2-)和过氧(O22-)位点和表面酸中心，因而具有最优的甲苯深度氧化活性。表面O2-、O22-位点和酸性位点的协同作用是影响SnO2催化剂甲苯深度氧化反应活性的主要因素。
第二部分采用浸渍法，利用CVD-SnO2负载不同性质的金属氧化物制备了系列催化剂用于甲苯深度氧化反应。各催化剂的甲苯氧化活性顺序为：1%Mn/SnO2＞1%Co/SnO2＞1%Cr/SnO2＞1%Bi/SnO2＞1%In/SnO2＞SnO2。In-situDRIFTS、EPR、XPS和H2-TPR结果表明，SnO2催化剂表面的超氧(O2-)和过氧(O22-)物种经具有氧化还原性质金属氧化物改性后，其含量显著提高。NH3-TPD、Toluene-TPD和In-situDRIFTS结果表明，改性后催化剂表面酸性位点和甲苯吸附位点的量均有明显提高。催化剂表面活泼氧物种以及表面甲苯吸附位点的含量均在甲苯深度氧化反应中起重要作用。1%Mn/SnO2催化剂同时具有良好的低温还原性能，丰富的表面活泼氧物种以及甲苯吸附位点，因此表现出最佳的甲苯催化氧化活性。此外，该催化剂具有优良的稳定性和抗水抗硫性。
第三部分采用沉淀法和水热法制备了纳米棒状(SnO2-R)和纳米颗粒(SnO2-P)两种不同形貌的SnO2并负载低含量贵金属Pd制备催化剂用于甲苯深度氧化反应。活性测试结果表明，在Pd含量相同时，Pd/SnO2-R催化剂的活性明显高于Pd/SnO2-P催化剂而且二者催化行为明显不同。Pd/SnO2-R催化剂主要遵循L-H机理，Pd/SnO2-P催化剂主要遵循MVK机理。XRD、SEM和H2-TPR结果表明，相较于SnO2纳米颗粒，SnO2纳米棒具有较小的比表面积和很高的结晶度，且表面氧物种较少。由于两种SnO2载体形貌和性质的不同，导致其负载的贵金属Pd的价态和分布不同。HRTEM，XPS和ICP结果表明，Pd/SnO2-R催化剂，表面Pd物种同时存在Pd0和Pd2+，且表面Pd物种高度富集；而Pd/SnO2-P催化剂Pd物种主要以Pd2+形式存在。Pd/SnO2-R催化剂表面高含量的Pd0物种有利于氧气和甲苯分子的吸附和活化，促进了甲苯氧化反应的进行。两者不同形貌SnO2载体表面Pd物种价态分布是影响其甲苯深度氧化反应活性的关键原因。