铜材料的形貌控制制备及其催化糠醛加氢

• 作 者: 曾盼
• 机 构: 汕头大学
• 出 处: 合肥工业大学
• 发表日期: 2005年期
• 关键词: 铜纳米材料 形貌控制 液相还原 糠醛加氢 催化性能

纳米/微米铜材料由于其特殊的物理化学性质被广泛应用于催化、气敏、光学、电导、磁学等各大领域。继深入研究纳米材料的尺寸效应之后，形貌效应又成为目前的研究热点，特殊形貌的铜材料的可控合成、机理及性能研究具有重要的科学意义和潜在的应用价值。本论文系统研究了制备铜纳米材料的液相还原过程，成功的合成了不同形貌的铜材料，并初步考察了不同形貌铜材料应用于糠醛加氢反应的催化性能。　　利用乙酸铜为铜源，葡萄糖为还原剂，在无表面活性剂条件下详细考察温度、反应时间、OH-浓度、原料浓度等因素对铜液相还原过程的影响，由于不存在封端剂对特定晶面生长的动力学限制以及还原过程中间产物 Cu2O的存在，铜倾向于各向同性生长，除了近球形粒子外很难控制合成具有均一规整形貌的金属铜。同时也证实了调整OH-浓度可控制中间产物Cu2O不同晶面的相对生长速度进而控制其形貌演进。　　通过添加十六胺或乙二胺成功地合成了两种铜纳米线和一种铜纳米盘，考察了合成条件对产物形貌的影响，探讨了表面活性剂胺在形貌控制合成中的多重作用，包括封端作用、配位作用和还原作用。　　以糠醛选择加氢为指针反应，考察了近球形粒子、纳米线、纳米盘等不同形貌铜材料的催化性能。结果表明，在相同的反应条件下（200℃、4h、6MPa），近球形粒子、乙二胺辅助制备的纳米线、乙二胺辅助制备的纳米盘、十六胺辅助制备的纳米线催化糠醛的转化率分别为4.99％、33.67%、6.21%、6.85%。乙二胺辅助制备的纳米盘和十六胺辅助制备的纳米线由于表面残存胺类抑制了反应物种的吸附，反应性能与近球形粒子接近；乙二胺辅助合成的铜纳米线催化性能最好，展示了显著的形貌催化效应。