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如何设计具有高催化活性和长循环寿命的催化剂是燃料电池商业化研究中的重点和难点问题。过渡金属铂被认为是目前最好的用于催化氧还原反应的催化剂，然而其高昂的价格极大的限制了其在该领域的应用前景。因此，如何降低铂的用量显得尤为重要。自从2004年石墨烯发现以来，其独特的单原子层结构、奇异的物理和化学性质使其成为物理、化学、材料等领域的研究热点。硼氮单层材料是石墨烯的等电子材料，也具有良好的热力学稳定性和高的比表面积。因而石墨烯及类石墨烯材料可以用来作为金属纳米粒子的载体，从而催化若干重要化学反应的发生。本文通过一系列的密度泛函理论的计算，研究了铂及铁铂合金在石墨烯和硼氮单层材料上的沉积，评估了其化学稳定性以及衬底对过渡金属纳米粒子电子性质及氧还原催化性能的影响。 本研究主要内容包括：⑴研究了一系列FenPtm(n+m≤4)双金属团簇在单缺陷石墨烯上的吸附，重点研究了它的结构稳定性而且探索了它的锚定对于缺陷石墨烯电磁性质的影响。结果表明所有被研究的FenPtm团簇都可以以较大的吸附能稳定地吸附在缺陷石墨烯上，吸附能变化范围从6.44eV(对于Fe2Pt2)到7.94eV(对于Fe2Pt)。此外，功能化的石墨烯展现出半导体或半金属性，而这取决于n和m的值。同时，主要由于被吸附的团簇的贡献，大部分吸附后的缺陷石墨烯展现出磁性。功能化的石墨烯也表现出对于O2吸附的较高的化学反应活性，吸附的O2分子的O-O键被拉长了，表明这些纳米材料可以作为氧化催化剂。⑵研究了几种沉积在缺陷石墨烯上的FenPt13-n(n=0,1,2,3)纳米团簇对于氧还原反应的稳定性和反应活性。结果表明 Fe和Pt合金可以增强纳米颗粒的稳定性和提高氧还原反应活性。此外，石墨烯上的单缺陷位通过较强的金属-基底相互作用，可以给这些双金属纳米团簇提供抛锚点，来确保它们的高稳定性。重点是，在各种情况下 O2在这些复合材料上的吸附都减弱了，这归因于它们的平均 d带中心变化了。因此，通过在O2的结合强度上提供一种平衡来让其更好地翻转，这些复合材料在氧还原反应中展现出了优越的催化性能。⑶研究了几种沉积在缺陷硼氮单层(h-BN)上的Pt团簇的结构和电子性质，以及它们与 O的相互作用，这与复合体系在ORR中的电催化活性密切相关。与原始的h-BN相比，我们发现Pt团簇在缺陷h-BN上的吸附强度显著提高，这要归因于它与缺陷附近 sp2悬空键之间的强杂化。因此，缺陷 h-BN平面上的点缺陷在锚定Pt团簇过程中起了重要作用，来确保它们的高稳定性。更重要的是，界面处的相互作用可以有效地调控沉积Pt团簇的平均d带中心，而这对其与O的相互作用有很大影响。O在沉积于BN石墨烯的Pt13团簇上的吸附能，对应于B缺陷，N缺陷，B+N缺陷分别为-2.32,-1.77,和-1.86eV，这比在游离Pt13团簇（-3.07eV）上的要小，表明这些复合材料在ORR中的动力学性能会提高。