【摘 要】
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MFI型沸石因其良好的吸附性、择形性及水热稳定性,被广泛应用于烷基化、芳构化等催化反应领域。传统的MFI型沸石为微孔结构,不利于大分子在孔道内的扩散,易生成积炭而导致催
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MFI型沸石因其良好的吸附性、择形性及水热稳定性,被广泛应用于烷基化、芳构化等催化反应领域。传统的MFI型沸石为微孔结构,不利于大分子在孔道内的扩散,易生成积炭而导致催化剂失活。与传统MFI型沸石相比,纳米薄片状MFI型沸石拥有更高的比表面积和更短的孔道,可使反应物与活性中心充分接触从而加快反应速度,且缩短孔道可使目标产物和积炭前驱体快速扩散出沸石,提高产物收率和催化剂稳定性。当前纳米薄片状沸石大都通过含长碳链的表面活性剂诱导晶化制备,但该类模板剂制备流程复杂,加大了薄片沸石的合成难度。因此开发简单高效的纳米薄片状沸石合成策略具有重要研究价值。本论文通过晶种导向合成策略,结合TPAOH、TPABr以及NH4F协同诱导晶化,得到一系列不同厚度的Fe基MFI型（Fe-MFI）纳米薄片沸石,薄片厚度与Silicalite-1晶种尺寸线性相关,薄片厚度最薄可至30 nm。并采用合适的探针反应对其进行催化性能评价,得到如下结果:（1）研究不同厚度FeS-1（Si/Fe=50）以及FeS-1-HT（FeS-1经过高温水蒸气处理后的样品）的苯酚降解反应性能发现:随着诱导晶种晶粒尺寸的减小,FeS-1厚度不断降低,最小可达到30 nm;FeS-1沸石中的固体酸可提供苯酚降解反应需要的酸性环境;高温水蒸气处理可以将FeS-1中部分Fe-O-Si键破坏,使骨架铁变为非骨架铁,再经高温焙烧后产生的氧化铁颗粒较小且不易团聚。由苯酚降解反应评价结果可知,沸石厚度越薄,苯酚完全降解所需时间越短;样品经过水蒸气处理后,苯酚移除率提高;柠檬酸处理可以降低铁流失量,提高催化剂的稳定性。（2）研究不同厚度Fe/ZSM-5（Si/Fe=100,Si/Al=100）以及ZSM-5-40nm（Si/Al=50）沸石的甲醇制丙烯反应（MTP）性能发现:随着沸石Fe/ZSM-5厚度的逐渐降低,反应稳定运转的时间不断延长,并且P/E（丙烯/乙烯）不断增大。相同厚度的薄片Fe/ZSM-5-40nm的寿命是ZSM-5-40nm寿命的3.7倍;薄片沸石Fe-MFI在MTP反应中表现出更优异的催化性能。
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