【摘 要】
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氮氧化物(Nox)是大气环境的主要污染物之一。国外经验表明，以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)是目前烟气脱硝的最有效方法。其主要采用的V205/TiO2和V205-WO3/TiO2催化剂需要在350℃以上使用，以避免S02 对催化剂的毒化。为此脱硝装置须置于锅炉系统空气预热器和电除尘的前面以满足操作温度要求。这样，烟气中的高浓度烟尘就会影响催化剂脱硝的效率、稳定性和催化剂寿命。若研制成功低
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氮氧化物(Nox)是大气环境的主要污染物之一。国外经验表明，以NH3为还原剂的选择性催化还原(SCR)是目前烟气脱硝的最有效方法。其主要采用的V205/TiO2和V205-WO3/TiO2催化剂需要在350℃以上使用，以避免S02 对催化剂的毒化。为此脱硝装置须置于锅炉系统空气预热器和电除尘的前面以满足操作温度要求。这样，烟气中的高浓度烟尘就会影响催化剂脱硝的效率、稳定性和催化剂寿命。
若研制成功低温催化装置则可将SCR 装置置于电除尘之后，避免烟尘对催化剂的影响，因此研发低温、高活性、抗SO2 和H2O 毒化的SCR 催化剂是目前国外烟气脱硝的研究热点。尽管国外已出现了少数低温高活性的催化剂，但抗SO2和H2O 毒化方面的问题尚未解决。
我国自2004 年已开始对Nox实行排污收费，烟气脱硝即将大规模开展。但是对于我国现有锅炉的省煤器、空气预热器和锅炉是一体的，很难应用国外的SCR 技术脱硝。低温SCR 催化装置则可在不改变我国现有锅炉系统及其配套电除尘器的条件下置于电除尘器之后，既可避免烟尘对催化剂的影响，又可在不另对烟气预热的条件下实现SCR 高效脱硝。
本文在国内首次研制出在120℃下活性高达95％以上的低温SCR催化剂，且有很好的抗SO2和H2O 中毒能力，即使在同时存在SO2和H2O 两种毒化组分的情况下,120℃时的活性也能长期保持在81％左右。具有理论意义和实用价值，为进一步研究在工业上应用的低温SCR 催化剂打下了良好的基础。
本文通过催化剂活性组分和载体的筛选、催化剂的制备、活性测试以及抗SO2和H2O 的毒化实验，对两种自制低温SCR 催化剂的低温活性进行了研究。
催化剂筛选试验的结果表明，其他金属组分和载体的加入对Mn系SCR 催化剂的低温活性有很明显的促进作用，其中金属组分Ce和载体纳米TiO 2 的促进作用最大。120～240℃温度范围内，Fe-Mn/TiO2和Ce-Mn/TiO2催化剂上NH3还原NO 有很高活性。研究了制备参数（煅烧温度和Fe/Mn）和反应参数（空间速度、NO进口浓度等）对Fe-Mn/TiO2催化剂SCR活性的影响。结果证明，在催化剂制备过程中的煅烧温度和铁锰的摩尔比Fe/Mn对催化剂的SCR活性有重要的影响，催化剂煅烧温度为500℃， Fe/Mn=1.0时，催化剂的SCR催化活性最高。而空间速度，NO进口浓度的影响较小。
在120～240℃的低温范围内，Fe-Mn/TiO2催化剂显示了良好的催化活性，在优化条件下，NO的转化率保持在90％以上。
研究了制备参数（煅烧温度和Mn/(Mn+Ce)）和反应参数（反应温度、空间速度、NO 进口浓度、NH3/ NO 和O2浓度等）对Ce-Mn/TiO2催化剂SCR 活性的影响。结果证明，催化剂的制备过程中的制备参数是影响其催化活性的重要因素，其中500℃是最佳煅烧温度，Mn/(Mn+Ce)= 0.4 是最佳锰铈比例，反应温度、空间速度、NO 进口浓度和NH3/ NO 对催化剂活性的影响较小。在120℃的低温条件下，Ce-Mn/TiO2催化剂显示了良好的催化活性，NO 的转化率保持在95％以上。制备过程中的参数影响了比表面积的大小和活性组分的分散度，催化剂的活性高低与此有关。动力学分析表明，Ce-Mn/TiO2 催化剂上的SCR 反应中，NH3 在反应速率方程中的级数为0(NH3/NO=0.8～1.2 范围内) ，NO 的反应级数为1，O2的反应级数为0.55（O2含量<1.5％）和0（O2含量>1.5％）。本征动力学过程和内扩散过程对NO 还原反应的宏观速率都有影响。
研究了SO2和H2O 对Ce-Mn/TiO 2 催化剂活性影响，结果证明其有很好抗SO2和H2O 毒化能力。其中SO2对催化剂几乎没有毒化作用，H2O 对催化剂有一定的可逆毒化作用，当加入12.4％的H2O 后，NO的转化率下降到90％左右。当同时加入2000×10-6左右的SO2和4.3％的H2O 时，NO 的转化率也能长期保持在81％左右。停加SO2和H2O 以后，催化剂的活性又能恢复到原来的水平。
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