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有机-无机杂化钙钛矿太阳能电池（简称为钙钛矿太阳电池）在近几年受到众多科研工作者关注，其中因为其具有简单的制备工艺、成本低、效率高，可制备超薄柔性器件等优点，将来很有机会成为有价值应用的太阳电池。但是，钙钛矿太阳电池的发展路程比较短，在各个方面依然存在很多问题。例如，目前报道的具有高效率的钙钛矿太阳电池大部分都具有Pb等重金属元素，电池效率衰减快，对环境湿度敏感等。为了解决上述问题，大部分研究人员选择优化钙钛矿吸光层，这是因为钙钛矿吸光层的主要作用包括光的吸收和电荷的传输，是钙钛矿太阳电池性能的其中一个关键。其中，电荷的传输受到钙钛矿吸光层的晶界影响，尤其是平行于器件界面的晶界，另外光的吸收能力受到钙钛矿晶体的结晶性和厚度所影响。具有大晶粒尺寸的钙钛矿薄膜明显内部的晶界更少。因此，大晶粒尺寸、均匀致密、高结晶性和没有针孔等为高质量钙钛矿薄膜的性质。具有这些性质的钙钛矿薄膜的器件通常具有更高的效率和稳定性，所以如何制备具有大晶粒尺寸的钙钛矿薄膜成为科研工作者的其中一个热点。 本论文分别采用刮涂法和热基底喷涂法制备具有大晶粒尺寸的钙钛矿薄膜，这里使用的这两种方法均属于一步法，制备快速简单，所制备的钙钛矿薄膜具有大晶粒尺寸、全覆盖、均匀致密等优点。此外，还进行了喷涂法和刮涂法与反溶剂一步旋涂法的对比，根据刮涂法的优点得出刮涂法适合大规模大面积制备，而且使用前驱体的量最少。 1.喷涂法快速制备大晶粒钙钛矿薄膜及其平板结构的太阳电池光电性能 采用热基底喷涂法在TiO2致密层上制备钙钛矿薄膜，探讨不同衬底加热温度对形貌的影响、还有不同时间段的成膜状态。总结出一种可以制备全覆盖的均匀大晶粒尺寸的钙钛矿薄膜的快速免退火的喷涂方法;并将所制备的钙钛矿薄膜组装成平板结构的钙钛矿太阳电池，其效率最高达13.54％。最后探讨不同成膜温度条件下所获得的不同形貌的钙钛矿薄膜对电池性能的影响。 2.刮涂法并使用低毒性混合溶剂制备大晶粒钙钛矿薄膜及其多孔结构的太阳电池光电特性 采用刮涂法在TiO2多孔层上制备钙钛矿薄膜，探讨了使用不同浓度的前驱体溶液、大气环境和干燥空气环境和不同混合比例的前驱体溶液对钙钛矿薄膜的影响。得到该刮涂法的优化条件，并且在优化条件下制备大面积的钙钛矿太阳电池，当器件面积为0.12cm2和1.5cm2时最高效率分别为17.26％和14.17％。 3.对比喷涂法和刮涂法与反溶剂一步旋涂法所制备钙钛矿薄膜的工艺 刮涂法、喷涂法和反溶剂一步旋涂法是在溶液法当中最多文献报道使用的三种方法。在此，我们对这三种方法从制备的优缺点、薄膜形貌以及太阳电池的性能三方面进行对比。