低阶煤中低温水蒸气气化性能及矿物质的催化作用

来源 :内蒙古工业大学 | 被引量 : 4次 | 上传用户:xpzcz1992
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本文选用巴嘎诺尔褐煤(Baganuur,简称BN)、纳赖赫褐煤(Nalaihk,简称NL)、阿拉格陶古褐煤(Alagtogoo,简称AT)和胜利褐煤(Shengli简称SL)作为研究对象,以塔旺陶勒盖无烟煤(Tawantolgoi,简称TT)为参照对象,对煤样的基本组成、表面官能团、热解性能、物理和化学吸附性能进行表征;对煤样进行盐酸处理,并对盐酸处理煤样进行矿物质添加。本文重点考察原煤、盐酸处理煤和添加矿物质煤的程序升温水蒸气气化性能,并对气化反应过程进行热力学和动力学分析,提出了矿物质原位催化低阶煤水蒸气气化反应机理。研究结果表明,四种低阶煤在挥发分、固定碳、C和O元素含量方面均相差较小,而与无烟煤TT-Raw明显不同;低阶煤的表面官能团、孔结构与无烟煤无明显差别,而低温氧化活性明显高于无烟煤,且其大分子结构较无烟煤更不稳定,具有更好的热化学反应性能。Sl、Bn、Nl、AT四种褐煤的气化反应起始温度均为600℃左右,最大合成气生成速率温度也均在700℃左右,而TT的气化反应起始温度和最大合成气生成速率温度分别为730℃和850℃,明显高于褐煤。经盐酸脱除部分矿物质后,Sl、BN和NL的气化起始温度分别较其原煤升高了102℃、96℃和90℃;气化合成气中H2的累积收率减少46%以上,CO2累积收率减少75%以上,CO的累积收率则增加超过4.9倍。AT盐酸处理前后的合成气累积H2/CO摩尔比分别为6.94和9.05,而SL、BN和NL经盐酸处理后,三者合成气累积H2/CO摩尔分别为1.28、1.58和1.63,远低于其原煤的20左右。Sl、BN、NL经盐酸处理后的气化反应活化能和主要气化产物的生成活化能均较原煤有所降低,但由于各反应的指前因子均大大降低,使得三者气化反应性显著低于其原煤。而盐酸处理后AT的指前因子比SL、BN和NL高出7-9个数量级。说明,盐酸脱除矿物质处理对煤气化动力学特性的影响主要与煤种有关。Ca可提高低阶煤中低温区(600-750℃)气化速率和碳转化率,但对无烟煤水蒸气气化反应的催化作用并不明显;Na和K可提高低阶煤中高温区(750-850℃)气化速率和碳转化率;而Al、Mn和Fe并无明显催化作用。矿物质的催化作用主要是通过催化煤气化过程中的WGSR来实现,可有效降低气化温度,提高合成气中H2和CO2的含量,降低CO含量。
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