含硝基苯废水催化降解及其资源化的研究

• 作 者: 鞠耀明
• 机 构: 浙江工业大学
• 出 处: 浙江工业大学
• 发表日期: 2008年期
• 关键词: 硝基苯 催化降解 类水相重整 桥联吸附

硝基苯是工业废水中较为常见的一种高毒性、难降解有机污染物。在诸多的治理硝基苯废水方法中，研究彻底高效地降解去除污染物的方法受到广泛的关注。
受Dumesic研究小组提出的含氧碳氢化合物水相重整(APR)制氢反应启发，提出利用水体中硝基苯“类水相重整(APR-like)”实现彻底降解硝基苯的目的，获得了一种新的催化降解硝基苯废水的方法。
通过对硝基苯降解反应的热力学性质的计算，证实了硝基苯“类水相重整反应”是可行的。并考察了反应温度、硝基苯初始浓度等因素对硝基苯降解反应性能的影响，获得了优化的反应条件，并在此基础上考察了催化剂的稳定性。在釜式反应器中，以0.75 g的5 wt％Pd/C为催化剂，硝基苯初始浓度为2000 mg/L，搅拌转速950 r/min，在氩气气氛、温度493 K和压力3 MPa条件下，持续反应6 h，硝基苯可实现彻底降解；且催化剂连续套用十二次后，硝基苯的降解率仍维持在97％以上，这表明Pd/C催化剂在降解硝基苯反应中没有明显的失活现象发生。
进一步，研究了Pd/C催化剂作用下，硝基苯降解反应的作用机制。结果发现，降解过程中硝基苯在最初2h内受物理吸附作用影响明显；硝基苯降解反应涉及C-N，N-O化学键断裂过程，可分别由“‘遭遇’电子”作用和“桥联吸附”作用解释；硝基苯直接或经苯、苯胺间接地被完全降解成为氢气、氮气和二氧化碳等无机小分子。宏观动力学计算表明，Pd/C催化剂催化降解硝基苯反应的活化能Ea=205.67kJ/mol。降解得到的氢气实现了有机废水资源化的目的。