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氮是影响生态系统初级生成能力、维持生态平衡的重要营养元素。活性氮是指大气圈和生物圈中具有生物活性、光化学活性和辐射活性的含氮化合物。大气活性氮沉降是生态系统氮素的重要来源。然而,过量的氮素输入可能导致水体富营养化、土壤酸化等环境问题。继西欧和北美之后,我国已成为全球第三大氮沉降区,我国活性氮沉降的定量化及其分布特征的研究已成为氮循环研究的重要问题。本论文将气溶胶表面的非均相化学过程加入WRF-CAMx模式,模拟了2007年我国无机活性氮干湿沉降分布,并与收集、整理的我国各地区大气活性氮干湿沉降量文献报道观测资料作对比;然后,以京津冀地区为例,评价了脱硝技术与天然气应用情景对活性氮沉降的影响并强调了化学过程的重要性。主要结论如下:
1)模式很好地再现了降水量的月变化特征,较准确地模拟了我国各地区(东部海域除外)各观测站点NOx、NH3干沉降量,NH4+-N、NO3--N干湿沉降量以及活性氮总沉降量的月和季变化特征。
2) NH3和NOx是我国各地区活性氮干沉降的主要组分,我国存在多个大气活性氮高沉降区,以京津冀城市群沉降量最大,部分地区其年最大沉降量超过120 kgNha-1。华北、东北、西北地区活性氮干沉降占总沉降量的50%~85%,华东、中南以及西南地区活性氮干湿沉降量大体相近。
3)气溶胶表面的非均相化学过程降低大气中NOx浓度4~27%和NH3浓度5~10%,从而减少了NOx和NH3的干沉降量;增加固态活性氮(NH4+-N+NO3--N)干沉降量5~31%,NH4+-N湿沉降量5~30%,NO3--N湿沉降量5~31%以及活性氮总沉降量5~30%。
4)化学过程产生的硝酸盐在冬春秋季占近地面PM2.5浓度的比例最高约60%,硫酸盐所占比例在夏秋季最高超过70%,铵盐四季最大约25%。这表明,京津冀地区PM2.5主要前体物NOx、SO2、NH3、 VOCs、CO等均削减才能有效降低空气中PM2.5浓度和活性氮沉降。
5)脱硝技术和清洁能源利用的有效性依赖于其应用比例。