河北南部地区气溶胶细粒子光学特性和吸湿增长特性的观测研究

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气溶胶通过其直接和间接辐射强迫对区域乃至全球气候产生显著的影响,加强气溶胶理化特性的长期观测是提高气溶胶气候效应认识的重要手段之一。河北南部地区由于日益加剧的人为活动,污染严重,并且通过区域输送显著改变了局地大气环境质量,进而可能对区域气候产生重要影响。然而这个地区大气气溶胶物理、化学和光学特性的观测仍然十分缺乏,因此在该地区开展相关观测研究具有重要意义。  本文以河北南部饶阳县为代表站点开展研究,于2014年夏季和冬季进行气溶胶光学特性在线连续观测和气溶胶滤膜采样及离线化学分析工作,并结合湿度控制实验,深入研究该地区气溶胶光学特性、吸湿增长特性及其与化学组分、粒径等的关系,为进一步了解区域大气污染特征、评估气溶胶辐射效应提供研究基础。论文所得主要结论如下:  (1)饶阳地区气溶胶细粒子散射系数(520nm)在夏季和冬季的平均值分别为402.5±263.1Mm-1和887.7±849.1Mm-1,散射(A)ngstr(o)m指数(450-635nm)分别为1.27±0.26和1.29±0.18,夏季吸收系数(520nm)平均值为33.6±20.0Mm-1,单次散射反照率(520nm)为0.90±0.06。气溶胶光学参数均表现出明显的日变化特征,受扩散条件和排放源强度的影响,散射系数和吸收系数在中午和午后较低,夜晚和凌晨较高。散射(A)ngstr(o)m指数和单次散射反照率的日变化特征呈现出相反的形态。  (2)饶阳地区PM2.5污染水平较高,夏季和冬季平均值分别为99.4μg/m3和272.1μg/m3,约为中国空气质量一级标准(35μg/m3)的3倍和8倍。PM2.5的化学组分表现出明显的季节差异,夏季,无机离子是主要成分,在PM2.5中占比52.9%,冬季,碳组分占比最高,为49.7%。  (3)离子分析显示,总阴离子和总阳离子的电荷数接近平衡,PM2.5中NH4+主要以(NH4)2SO4和NH4NO3的形式存在。利用IMPROVE方程重建气溶胶的消光系数发现,夏季,(NH4)2SO4对散射的贡献最大,达到52.8%,OM(有机碳)、NH4NO3、FS(土壤尘)和SS(海盐)对散射的消光贡献比例分别为23.7%、19.6%、3.3%和0.6%。冬季,OM对散射的贡献高达66.1%,(NH4)2SO4、NH4NO3、FS和SS对散射的消光贡献比例分别为15.3%、14.0%、2.9%和1.7%。  (4)饶阳地区气溶胶细粒子具有较强的吸湿增长能力,且夏季和冬季存在一定的差异,夏季,散射系数吸湿增长因子f(RH=80%)的频次分布呈明显的单峰分布,频次峰值对应在2.1左右,冬季,f(RH=80%)频谱分布较宽,呈现两个频次高值,一个为1.3,另一个在1.7左右。  (5)饶阳地区气溶胶细粒子较高的吸湿增长因子f(RH)与PM2.5中较高的二次无机气溶胶(SIA)比重有关,f(RH=80)与SIA在PM25的比重存在较好的正相关关系,但当SIA含量充足时,f(RH)明显受到气溶胶粒子粒径的影响,尤其是水溶性SIA的粒径分布,当大粒径的SIA比重较高时,f(RH)随SIA的增长关系显著受到抑制。
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