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硫化氢(H2S)广泛存在于天然气、煤气、工业尾气和其他重要的碳氢化合物中,由于H2S毒害许多工业催化剂和电极材料,引起管道腐蚀,缩短设备使用寿命,严重污染环境,造成人员伤亡,所以必须去除。当前在工业领域所广泛使用的H2S脱硫剂,存在硫容不高、脱硫精度低等缺点,因此,开发高脱硫效率和高脱硫精度的固体脱硫剂具有巨大的现实意义和经济效益。
纳米颗粒因其尺寸的细微化具有较高活性,纳米颗粒的高活性需要将其负载在适当的载体材料上才能实现。介孔材料由于其独特的孔结构,是理想的纳米颗粒载体。本论文以介孔材料SBA-15为脱硫剂载体,以纳米颗粒作为活性成分,分别用浸渍辅以超声波法和混合辅以微波法制备了金属(Zn、Fe、Cu)氧化物负载型介孔脱硫剂,研究了材料的脱硫性能与其结构的关系,将所合成材料应用于民用煤气实验室模拟脱硫和宝钢集团COREX煤气装置的静态脱硫实验,并与商用脱硫剂进行了性能比较。
研究结果显示:超声波和微波辅助处理除能实现纳米颗粒在介孔材料上的均匀负载外,还能去除闭塞在介孔孔壁内的P123模板剂片段;所合成材料的H2S去除能力是由氧化物的活性作用和载体的孔结构决定的;合成路线对材料中活性相的分布、孔结构具有较大影响,进而会导致脱硫效率的较大差异。对于脱硫反应,浸渍法辅以超声波处理较混合法辅以微波处理路线获得的的负载型脱硫剂的脱硫性能高出1.5倍;以浸渍加超声波方法制得的氧化锌、氧化铁改性SBA-15介孔材料的穿透硫容分别可达436、701mg硫/g脱硫剂,将其应用于民用煤气模拟脱硫的性能远较同基商用脱硫剂的活性高。远较同基商用脱硫剂的活性高;这两种材料用于宝钢工业气体脱硫的效果也较其现场在用脱硫剂的更高,可用作未来室温工业脱硫剂的更新换代。
本论文使用浸渍法辅以超声波处理合成的脱硫剂解决了纳米颗粒易团聚造成的活性降低问题,充分利用了介孔材料的高比表面积的特点,使纳米金属氧化物的活性大大提高,同时活性成分高度分散;首次将介孔材料应用于H2S的去除,具有原创性,开辟了介孔材料在环境领域的新应用。