【摘 要】
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腐殖酸（Humic acid,HA）是一类水环境中天然存在的,被广泛用作金属螯合剂或介导中间体的溶解性有机质。探究其在外源电子改性下的性质与结构变化机理能够更好地了解其在水环境中的转化。然而广泛存在的HA可以与污染物进行结合并在水体中迁移转化,存在着严重的环境健康问题。因此,考虑HA与污染物共同地、高效地、节能地矿化至关重要。本研究采用生物电化学系统（Bioelectrochemical syst
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腐殖酸（Humic acid,HA）是一类水环境中天然存在的,被广泛用作金属螯合剂或介导中间体的溶解性有机质。探究其在外源电子改性下的性质与结构变化机理能够更好地了解其在水环境中的转化。然而广泛存在的HA可以与污染物进行结合并在水体中迁移转化,存在着严重的环境健康问题。因此,考虑HA与污染物共同地、高效地、节能地矿化至关重要。本研究采用生物电化学系统（Bioelectrochemical system,BES）以实现对HA的原位改性,并辅助模拟自然光反应过程,在铁离子的参与下构建光-生物电芬顿耦合体系实现HA与代表污染物“17α-乙炔基雌二醇（17α-ethinylestradiol,EE2）”的共矿化过程,并探究和评价了活性物质作用途径、污染物降解机制和降解产物的生态风险。改性过程中HA的氧化性能逐渐增强,还原性能则先增强后减弱。HA的分子量逐渐减小,大分子的裂解使更多的生色团产生（主要包括-OH与-COOH）。表明改性过程中不仅氧化基团被电子还原,还存在HA的分子间或分子内相互作用。在HA介导的耦合芬顿体系中,光子和电子的同时作用有效降低了H2O2分解过程对Fe（II）的依赖,·OH通过多途径产生:（1）Fe（II）分解H2O2;（2）激发三重态HA（~3HA*）与O2反应;（3）光解水中氢氧根与三价铁复合离子;（4）HA的还原态离子与H2O2和O2反应四种途径持续产生,并与~3HA*和~1O2协同工作,使中性水体中的EE2和HA总矿化度达到92%。体系中大分子的高度分解使得其内分泌干扰作用显著降低。检测到EE2通过羟基化反应、苯环氧化开环等产生了五种降解产物,并推测了由~3HA*辅助的末端碳羟基化/氧化与~1O2辅助的成环氧化（四元含氧杂环）降解EE2的两条途径。此外,HA及辐照的介入,使BES系统内部电子传递效率以及产电能力得到了很好地提升。这些发现表明,在整个水生环境中,电子和铁离子的存在有助于提高HA介导污染物降解的能力,为更深入的开发和利用HA以及高效节能的处理持久性有机污染物废水提供了有益的研究依据。
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