【摘 要】
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锂离子电池因为其高功率和高能量密度、优异的倍率性能及循环稳定性等优点,作为储能器件,被普遍地应用于电动汽车（EVs）、混合动力汽车（HEVs）及便捷式电子设备。尖晶石锰基材料因
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锂离子电池因为其高功率和高能量密度、优异的倍率性能及循环稳定性等优点,作为储能器件,被普遍地应用于电动汽车（EVs）、混合动力汽车（HEVs）及便捷式电子设备。尖晶石锰基材料因成本低、自然资源丰富、无毒及环境友好等优点,引起了普遍的研究兴趣。鉴于此,研究和开发性能优越的特殊结构尖晶石锰基正极材料具有非常深远的现实意义。本论文中,为了满足锂离子电池的发展,研究了LiMn2O4单元相和LiNi0.5Mn1.5O4单元相交叉互生正极材料、优异纳米结构的LiMn2O4正极材料。以立方MnO2为模板和Mn源,通过浸润法,制备了5 V多级中空多孔立方状LiMn2O4与LiNi0.5Mn1.5O4交叉互生正极材料。其中,等比例均相LiMn2O4和LiNi0.5Mn1.5O4(简称LMO/LNMO-1/1,LiMn1.75Ni0.25O4)交叉互生正极材料,展示了最佳的电化学性能。这因为均相交叉互生结构一定程度上提高了Mn的平均氧化态,合理调控了Ni与Mn原子的分布,从而稳定了尖晶石锰基材料的结构。在1 C的电流密度时,其首次放电比容量和比能量密度分别是141.7 mAh g-1和627.8 Wh Kg-1;5 C的电流密度下,LMO/LNMO-1/1的首次放电比容量为121.8 mAh g-1,且循环100次之后,相应的容量保持率约为88.8%。更重要的是,当电池循环测试处于高温和间歇性高倍率负载时,仍然展示了优异的循环稳定性。在55℃及每5个循环放电或充电电流密度转换到5 C时,LMO/LNMO-1/1的首次放电比容量分别为142.5 mAh g-1和140.8 mAh g-1,循环50次之后,对应的容量保持率为93.1%和92.9%。以超薄MnO2纳米片为模板和Mn源,通过浸润法,合成了多级多孔LiMn2O4纳米片,在一定程度上提高了LiMn2O4材料的倍率性能和循环性能。5 C电流密度、25℃下,LiMn2O4首次放电比容量为109.8 mAh g-1,循环500次后,其对应的容量保持率为98.3%;5 C的电流密度、55℃下,首次放电比容量为115.1 mAh g-1,循环100次之后,容量保持率为96%,展示出了LiMn2O4在室温与高温下,均具有好的循环性能。进一步,10 C电流密度下,循环600次之后,实现了99.1%的容量保持率,表明高倍率下具有好的循环稳定性。这归因于,合成的多级多孔纳米片结构,不仅缩短Li+的扩散路径,有利于电解液的充分浸润,增加反应动力学;还可以减缓Li+脱出/嵌入过程中,产生的体积应变和晶格应力,显著的改善LiMn2O4的倍率性能及高温或室温下的循环稳定性。
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