【摘 要】
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社会的发展使得绿色环保深入人心,臭氧作为绿色氧化剂被大量运用在饮用水净化、医学治疗、污水处理和燃煤烟气净化等诸多领域。在商用臭氧发生器中,介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge,DBD）被很好的运用。近几十年来,人们对臭氧的产生机理、电极材料、放电室结构、气源、电源及其优化进行了大量的研究。然而,对于商业臭氧发生器来说,臭氧产生效率的提高长期停滞不前。近年来,大量研
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社会的发展使得绿色环保深入人心,臭氧作为绿色氧化剂被大量运用在饮用水净化、医学治疗、污水处理和燃煤烟气净化等诸多领域。在商用臭氧发生器中,介质阻挡放电（Dielectric Barrier Discharge,DBD）被很好的运用。近几十年来,人们对臭氧的产生机理、电极材料、放电室结构、气源、电源及其优化进行了大量的研究。然而,对于商业臭氧发生器来说,臭氧产生效率的提高长期停滞不前。近年来,大量研究表明表面反应也是个臭氧生成的稳定途经。然而,对于同种材料的表面特性对于表面反应影响的研究很少。在介质板表面负载催化材料薄膜,并且通过改变其成膜温度来改变催化材料表面的特性,可以很好的研究催化材料催化臭氧产生的机理。以此同时,高浓度臭氧产生势必带来后续高浓度臭氧处理的难题。本文分别对高浓度臭氧产生和高浓度臭氧分解两个技术难点进行实验研究。臭氧浓度和臭氧产率是评价臭氧发生器的两个重要指标。本文通过实验方法研究了二氧化硅薄膜在不同成膜温度下对DBD臭氧浓度和臭氧产率的影响。同时采用热常数分析仪、比表面积测试仪、XPS分析了负载二氧化硅介质板在不同成膜温度下的传热系数、比表面积和表面羟基,以此来定量研究反应表面的比表面积和羟基含量对反应的影响。实验结果表明,成膜温度会改变薄膜的比表面积和羟基含量,从而影响二氧化硅薄膜对DBD臭氧发生的增强作用。主要结论如下:（1）二氧化硅薄膜的比表面积与成膜温度呈非单调非线性的关系,随着成膜温度的升高先增大后减小,在550℃时有最大的比表面积,其相比与未负载薄膜比表面积增大约4倍。在450℃～750℃的温度范围内,二氧化硅薄膜表面羟基含量与成膜温度呈非线性和单调递减的关系。（2）介质板上负载二氧化硅薄膜一定程度上可以有效促进DBD氧气源下臭氧的产生,薄膜成膜温度会影响促进效果。在放电充分的情况下（放电电压5.5 KV～8 KV）,成膜温度为550℃时,因为其薄膜具有最高的比表面积而有最好的表现。在最佳放电电压7 KV时,其有最高的臭氧浓度和臭氧产率,分别是83.3 g/m~3和41.7 g/k Wh,其相较于未负载的分别提高了9.3%和32.9%。在放电不充分的情况下（放电电压5 KV）,成膜温度为450℃时,因为其薄膜有最高的羟基含量而有更好的表现。这也说明了,通过提高反应表面的比表面积和羟基含量都是提高DBD臭氧发生器的臭氧浓度和臭氧产率有效途径。在放电充分情况下,提高比表面积可以很好的提高臭氧浓度和产率。然而在放电不充分的情况下,提高表面羟基含量是更有效的方法。臭氧分解是影响臭氧应用技术的另外一个难题。在高浓度的臭氧产生技术取得良好应用效果的同时,这一难题也显得尤为重要,高活性催化剂的开发是解决该问题的关键。本文使用活性炭负载氧化锰为催化剂,分别考察了初始臭氧浓度,反应流速,催化剂使用量对Mn-x C催化剂臭氧去除效率的影响。同时耦合表面表征技术对催化剂进行表征,探究不同负载量对催化剂的形貌、价态的影响。主要结论如下:（1）由于臭氧分解反应是放热反应,臭氧分解会使得反应体系温度升高。在高浓度条件下,臭氧分解速率大,反应体系温度升高明显,这会反过来导致臭氧分解速率进一步加快,而臭氧分解速率的进一步加快又会再次促进温度的提升,从而产生连锁反应。因此,高浓度臭氧总会以较快的速率分解。（2）实验条件下,催化剂的催化活性由大到小分别是:Mn-2C>Mn-3C>Mn-4C>Mn-1C。四种催化剂分解臭氧的去除率和分解速率受臭氧初始浓度、气体流量以及催化剂的用量的影响趋势基本一致。同时,制作的催化材料Mn-2C可以达到很好的分解效果,20 g催化材料Mn-2C可以完全分解流量2 L/min、臭氧浓度55g/min的含臭氧气体中的臭氧,达到国家臭氧排放标准。
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