【摘 要】
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超级电容器作为一类新型的储能器件具有快速的充放电速率、高的功率密度以及优异的循环稳定性,在电动汽车、电子信息、国防军工、航空航天等领域有巨大的应用价值和市场潜力。发展超级电容器的核心之一在于开发高性能的电极材料。导电聚合物如聚苯胺、聚吡咯等的电化学活性高、导电性优异、制备简单且成本低廉,是一类非常有潜力的超级电容器电极材料。而导电聚合物水凝胶更是将导电聚合物优异的电化学性质与水凝胶良好的机械柔性和
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超级电容器作为一类新型的储能器件具有快速的充放电速率、高的功率密度以及优异的循环稳定性,在电动汽车、电子信息、国防军工、航空航天等领域有巨大的应用价值和市场潜力。发展超级电容器的核心之一在于开发高性能的电极材料。导电聚合物如聚苯胺、聚吡咯等的电化学活性高、导电性优异、制备简单且成本低廉,是一类非常有潜力的超级电容器电极材料。而导电聚合物水凝胶更是将导电聚合物优异的电化学性质与水凝胶良好的机械柔性和生物相容性等优点相结合,将其作为电极材料组装柔性超级电容器可应用于柔性/可穿戴电子设备。然而导电聚合物在充放电过程中容易发生体积的变化而导致循环寿命降低。此外,导电聚合物的合成方法以及反应条件对其微观形貌结构影响很大。因此实现对导电聚合物的可控合成构筑稳定的结构是获得高性能导电聚合物基电极材料的关键。本论文采用聚吡咯和聚苯胺作为电极材料,分别利用2-甲基咪唑以及NaCl调控其微观形貌结构,制备了纳米晶增强的聚吡咯水凝胶以及多孔聚苯胺微球,系统深入的研究了所制备材料的力学和电化学性能,具体研究内容如下:（1）在冰浴条件下采用FeCl3作为氧化剂,将吡咯（Py）和2-甲基咪唑（MeIm）氧化聚合制备PPy-MeIm共聚水凝胶（m-PPy）。m-PPy水凝胶具有由纳米粒子交联构建的三维多孔网络,纳米粒子呈现出核-壳结构,其中无定型核主要由PPy-MeIm共聚物组成,纳米结晶壳由MeIm低聚物有序排列而成。系统研究了原料配比、吡咯和甲基咪唑的浓度以及反应时间等对水凝胶的形貌结构、力学以及电化学性能的影响,其中m-PPy3:3水凝胶具有优异的综合性能。由于纳米结晶壳层能够提供良好的支撑并耗散能量,m-PPy3:3水凝胶在50%的形变下能够承受21.1kPa的压缩应力,并且在80%的形变下压缩应力达到了200kPa。m-PPy3:3水凝胶的质量比电容高达536Fg-1,在电流密度为1-20Ag-1时倍率性能可达51%。将m-PPy3:3水凝胶与PVA-H2SO4凝胶电解质组装制备了柔性固态超级电容器,其在1mAcm-2的电流密度下面积比电容为603mF cm-2,在功率密度为396μW cm-2时面积能量密度达到53.6μWh cm-2。该柔性超级电容器在经受不同角度的弯曲作用下能维持稳定的电化学性能,在经历2000次的90°弯曲能保持100%的比电容,经历10000次的90°弯曲测试后电容保持率可达91%,表现出优异的力学和电化学稳定性。所制备的m-PPy3:3水凝胶电极材料具有优秀的力学和电化学性质,在柔性超级电容器领域有着潜在的应用前景。（2）在冰盐浴条件下,将苯胺置于高浓度的NaCl盐酸溶液中,以过硫酸铵作为氧化剂,通过原位聚合制备了由聚苯胺纤维组装成的多孔聚苯胺微球(PANINa-32)。高浓度的NaCl在低温下可析出晶体,晶体表面Cl-富集,可作为“交联剂”吸引带正电荷的聚苯胺在NaCl晶体上形核生长,从而形成由聚苯胺纤维组装的多孔聚苯胺微球。PANINa-32在电流密度为1Ag-1时质量比电容为360Fg-1,在电流密度为1-20Ag-1时倍率性能为42%。将PANINa-32组装成的对称超级电容器在电流密度为1Ag-1时比电容为300Fg-1,且能量密度高达6.67Whkg-1。所制备的多孔聚苯胺纤维微球对于指导聚苯胺的可控合成具有重要意义。
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